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文檔簡介
1、p型Cu2Se化合物具有復雜的晶體結構和良好的電性能,其高溫β快離子相中Cu+更是具有類液態(tài)的獨特性質(zhì),因此被人們認為是一種潛在的具有電子晶體-聲子玻璃(PGEC)特征的熱電材料。Cu2Se化合物的電性能對成分變化十分敏感,因此尋找一種制備工藝簡單,成分易控的合成方法對于重復制備性能優(yōu)異的Cu2Se熱電材料具有重要意義。
本文探索并發(fā)展了一種簡單易控的固相反應合成Cu2Se化合物的方法,研究了固相反應工藝條件、Cu含量微調(diào)
2、對產(chǎn)物相組成、微結構以及熱電性能的影響規(guī)律,在此基礎上對Cu2Se基熱電材料的Cu位、Se位進行了摻雜和熱電性能優(yōu)化,主要研究結果如下:
(1)固相反應制備Cu2Se的研究:采用石墨坩堝為反應容器,真空密封后在700℃經(jīng)過一次固相反應12h后隨爐冷卻即可制備出Cu2Se單相產(chǎn)物。固相反應產(chǎn)物經(jīng)過SPS燒結得到致密的塊體材料表現(xiàn)出優(yōu)異的熱電性能,773 K時,PF約為1.1 mW/mK2,熱導約為0.8 W/mK,熱電優(yōu)值Z
3、T達到1.1。
(2) Cu含量變化的研究:Cu1.8Se在室溫下表現(xiàn)為β相,相變溫度為290 K;隨Cu含量增加時,開始出現(xiàn)α-Cu2+xSe相的衍射峰;當Cu含量增加至x≥0.02時開始出現(xiàn)Cu的單質(zhì)相;隨著Cu含量的增加,α-β相變溫度點逐漸升高,直至出現(xiàn)過量的Cu單質(zhì)后相變溫度不再升高,保持在410K附近不再變化。在Cu2+xSe化合物的α-β相轉(zhuǎn)變溫度處,材料的電導率、Seebeck、熱導率等物理性能都發(fā)生突變。
4、在相轉(zhuǎn)變溫度以上,隨著Cu含量的增加,樣品的電導率隨之下降,Seebeck系數(shù)上升,熱導率下降,當Cu含量增至過量出現(xiàn)單質(zhì)Cu雜相時,各性能的變化趨勢都減弱。Cu2Se因其具有相對較高的功率因子和較低的熱導率,而在773 K時取得最大ZT,約為1.1。
(3)摻雜對Cu2Se基化合物熱電性能的優(yōu)化研究:AgxCu2-xSe(0≤x≤0.04)樣品的電導率和熱導率隨Ag含量增加先增加,x=0.02出現(xiàn)第二相Ag2Se后下降,
5、而后隨著Ag2Se含量增加再次增加,Seebeck系數(shù)變化情況與之相反,x=0.02時,在773 K時取得最大ZT值1.16。ZnxCu2-xSe(0≤x≤0.03)的樣品電導率和熱導率都隨著Zn含量的增加先降低再升高直到x=0.006時出現(xiàn)第二相ZnSe,然后隨著第二相的增加又再次下降,x=0.004的樣品在773 K的ZT值達到了1.3,相比未摻雜的樣品提高了20%以上。
二次固相反應合成的Cu2Se1-xSx固溶體隨
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