置換結(jié)合降壓法開采天然氣水合物的實驗研究.pdf

1、隨著現(xiàn)代社會的快速發(fā)展，人類對能源的需求量與日俱增，能源的可持續(xù)供給日益成為各個國家的重要戰(zhàn)略問題，天然氣水合物作為21世紀重要的后續(xù)能源，在世界范圍內(nèi)受到了廣泛的重視。據(jù)不完全統(tǒng)計，目前全球天然氣水合物中的有機碳儲量相當于所有已探明化石燃料的兩倍，如何對其進行更高效的開采，各國都在加快自己的探索步伐。二氧化碳的減排是國際環(huán)境保護的重要議題之一，與全球氣候變化密切相關(guān)，人們正在嘗試以水合物的形式把二氧化碳封存于海底。
　　在對二氧

2、化碳置換開采天然氣水合物在熱力學及動力學的可行性、置換反應(yīng)的制約因素、置換率和置換速率的實驗和模擬研究、以及置換機理的綜述的基礎(chǔ)上，本文設(shè)計了一套高壓低溫實驗平臺，模擬了地質(zhì)層中的多孔介質(zhì)，原位生成甲烷水合物，圍繞影響置換反應(yīng)的主要因素:水合物的飽和度、溫度、壓力、二氧化碳的相態(tài)對置換率的影響，研究了置換反應(yīng)的特性，本文將二氧化碳相態(tài)變化、溫度、壓力因素與相平衡圖相結(jié)合，系統(tǒng)地討論了反應(yīng)的特性;在此基礎(chǔ)上，本文結(jié)合Avrami模型和收縮

3、核模型，擬合了置換反應(yīng)的過程，發(fā)現(xiàn)反應(yīng)可以分為表面置換階段和內(nèi)部置換階段，而制約置換反應(yīng)的主要因素是內(nèi)部置換階段中二氧化碳分子的擴散阻力，結(jié)合實驗結(jié)果分析了不同工況條件下的詳細置換反應(yīng)過程;基于已進行的置換反應(yīng)特性和機理的研究，針對傳統(tǒng)的置換方法置換速率和效率較低的現(xiàn)狀，我們提出了一種結(jié)合降壓過程的新型開采方法，本方法旨在反應(yīng)的第二階段中使部分水合物分解，為二氧化碳的擴散提供通道，文中詳細設(shè)計了該方法的操作步驟，并通過實驗研究對比了不含

4、降壓過程的置換率，得到該方法可以有效的提升置換速率和置換率的結(jié)論，為強化二氧化碳置換法提供了一個新的思路。另外，本文做了相當數(shù)量的置換反應(yīng)基礎(chǔ)實驗，充實了置換法開采天然氣水合物的研究的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。
　　本文研究發(fā)現(xiàn)，相平衡圖中區(qū)域A（液相二氧化碳）和區(qū)域C（甲烷水合物不穩(wěn)定區(qū)）比區(qū)域B（氣相二氧化碳及水合物穩(wěn)定區(qū)）更加有效。溫度位于冰點以下時將會制約置換過程，影響置換反應(yīng)的主要因素有兩個:一是水合物的表面積即反應(yīng)面積，另一個是二氧化

5、碳的擴散能力。區(qū)域A中較高的飽和度和較高壓力有利于置換反應(yīng)的進行，區(qū)域C中較低的壓力較低的飽和度有利于置換反應(yīng)的進行。區(qū)域B中，置換率隨飽和度先上升后下降，隨溫度上升而增大，冰點以下時溫度效應(yīng)并不明顯。
　　本文比較了三個區(qū)域的反應(yīng)溫度壓力信號討論置換機理，研究發(fā)現(xiàn)，置換過程分為兩個階段，第一階段為表面反應(yīng)階段，速率較快能夠和Avrami模型很好的擬合;第二個階段，由于二氧化碳擴散受制約，反應(yīng)速率較慢，能夠和收縮核模型很好的擬合。