微生物燃料電池中污染物的強(qiáng)化降解.pdf

1、能源短缺和環(huán)境污染是當(dāng)今世界的兩大挑戰(zhàn)。最近發(fā)展起來(lái)的微生物燃料電池技術(shù)因其可以同時(shí)產(chǎn)電和去除污染而為同時(shí)解決這兩大問(wèn)題提供了一條新的可能途徑。此文研究了微生物燃料電池中難降解污染物，特別是偶氮染料和硝基芳香化合物的強(qiáng)化降解。并通過(guò)陰極修飾或生物陰極來(lái)提高污染物的降解效率。
　　首先研究了一種典型的偶氮染料—甲基橙在微生物燃料電池陰極的脫色。通過(guò)原位利用陽(yáng)極的有機(jī)底物厭氧轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的電子，甲基橙在陰極被逐步還原。其還原過(guò)程可以通過(guò)假

2、一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)來(lái)描述，相應(yīng)的動(dòng)力學(xué)常數(shù)為1.29/天。電化學(xué)阻抗譜分析表明，陰極具有較高的阻抗從而限制電子轉(zhuǎn)移速率和陰極反應(yīng)速率。為加快電子從陰極到甲基橙的轉(zhuǎn)移以提高其脫色速率，我們利用一種典型的氧化還原介體硫堇，采用簡(jiǎn)單的電化學(xué)方法修飾陰極。陰極阻抗經(jīng)過(guò)修飾降低了50％，而相應(yīng)的甲基橙的脫色速率提高了20％。這些研究結(jié)果為偶氮染料脫色中限制性關(guān)鍵因素的識(shí)別及如何提高脫色速率提供了有價(jià)值的信息。然而偶氮染料的還原產(chǎn)物為有毒的芳香氨基化合

3、物，仍需進(jìn)一步處理。
　　其次探索了完全礦化偶氮染料偶氮苯一種新穎方法，其通過(guò)耦合微生物燃料電池陰極的還原和陽(yáng)極的氧化來(lái)實(shí)現(xiàn)偶氮染料的完全降解。偶氮苯首先在微生物燃料電池的陰極被還原成苯胺，與此同時(shí)苯胺在陽(yáng)極則被（產(chǎn)電）微生物進(jìn)一步氧化，并將氧化過(guò)程中產(chǎn)生的電子用于陰極偶氮染料的還原。該過(guò)程實(shí)現(xiàn)了偶氮苯中電子的充分利用而無(wú)需額外提供電能或有機(jī)碳源。同時(shí)，電流在此過(guò)程中得以產(chǎn)生。與閉路狀態(tài)的微生物燃料電池比較，苯胺在開(kāi)路時(shí)降解速率僅

4、有前者的一半。通過(guò)循環(huán)伏安，電化學(xué)阻抗譜和掃描電子顯微鏡對(duì)陽(yáng)極的分析表明，附著在陽(yáng)極表面的產(chǎn)電微生物的直接電子轉(zhuǎn)移和氧化還原介體的穿梭電子轉(zhuǎn)移這兩種方式共同參與了苯胺氧化過(guò)程中電子向陽(yáng)極的轉(zhuǎn)移。同時(shí)，電極電勢(shì)對(duì)苯胺降解速率的影響實(shí)驗(yàn)表明，更高的陽(yáng)極電勢(shì)有利于苯胺的降解。該研究對(duì)處理含吸電子基團(tuán)污染物的工業(yè)廢水或生物修復(fù)這一類污染物提供了一個(gè)低能耗的有潛力的方法。
　　最后，我們采用生物陰極來(lái)增強(qiáng)代表性的硝基芳香化合物—硝基苯的還原

5、速率，并原位降解還原產(chǎn)物苯胺。硝基苯首先在生物陰極被還原為苯胺，然后苯胺被進(jìn)一步好氧降解。通過(guò)分別以硝基苯或曝入的氧氣作為電子受體，電流在這一氧化還原過(guò)程中始終產(chǎn)生。相比于非生物陰極，生物陰極極大的提高了硝基苯的還原速率，這要?dú)w功于微生物的催化作用，其大大降低了電荷轉(zhuǎn)移阻抗進(jìn)而促進(jìn)了電子從生物陰極向硝基苯的轉(zhuǎn)移速率。對(duì)于初始濃度為40mg/l的硝基苯，超過(guò)90％在4天內(nèi)被還原，其速率常數(shù)為0.46/天;而還原生成的苯胺中有97％在一天內(nèi)