物理氣相傳輸法生長氮化鋁晶體的機制研究.pdf

1、氮化鋁(AlN)是第三代寬禁帶半導體材料之一，具有寬帶隙、高熔點、高臨界擊穿場強、高溫熱穩(wěn)定性和耐化學腐蝕等優(yōu)異性質，主要應用于發(fā)光二極管(LED)、激光二極管(LD)、二次諧波發(fā)射器和表面聲波等器件中。物理氣相傳輸(PVT)法被公認為是制備AlN晶體的有效手段之一，已被各科研機構廣泛采用。目前，國際上采用PVT法已經制備出了2英寸的AlN單晶片，然而，國內在AlN晶體制備方面仍然處于起步階段，對于AlN晶體生長機制、復合缺陷發(fā)光機制、

2、生長習性和制備工藝等方面的認知和掌握不夠。本研究探索了生長工藝對AlN晶體生長的影響，并針對AlN晶體生長機制、復合缺陷發(fā)光機制和形核習性進行研究，為AlN晶體生長提供理論和技術指導。
　　本文主要研究內容包括：通過理論計算、模擬和實驗研究，設計和優(yōu)化加熱體的形狀和結構，探索適合AlN晶體生長的工藝參數(shù)；考察在自發(fā)形核生長AlN晶體過程中，低維結構和體材料中生長機制的共性，并研究了復合缺陷對晶體發(fā)光性質的影響；研究鎢(W)、鉭(T

3、a)襯底對AlN晶體形核習性的影響，獲得制備AlN多晶錠的工藝參數(shù)，并對AlN晶體的結晶質量進行初步表征。
　　研究了加熱體形狀、生長溫度和生長壓力(N2)對AlN晶體生長的影響。研究結果表明：通過調整復合式加熱體（即：在圓筒形加熱體內部配置石墨環(huán)）中石墨環(huán)的位置，可以調控加熱體內部的溫度分布，獲得晶體生長的最佳溫度梯度；隨著生長溫度從1800℃升高至2200℃，AlN晶體形貌逐漸從晶須向晶體轉變；晶體生長速率隨著生長氣壓的改變而

4、改變，當生長氣壓為6.0×104Pa時晶體生長速率最快。確定AlN晶體生長的最佳工藝參數(shù)為：生長溫度為2200℃、N2氣壓為6.0×104Pa，坩堝內溫度梯度為3-5℃/mm。
　　研究了AlN晶體生長機制和AlN納米螺旋的發(fā)光性質。生長機制研究結果表明：驅動AlN生長的本質因素為AlN晶體的自發(fā)極性，AlN晶體生長遵循周期堆疊模型。在自發(fā)極性的驅動下，AlN晶體生長機制為斜六邊形棱柱的周期性堆疊，即：AlN晶體生長以斜六邊形棱柱

5、為基本生長單元，斜六邊形棱柱的形成是由于AlN原子的錯位排列導致；AlN晶體生長過程可以視為斜六邊形棱柱的周期性堆疊過程；晶體形貌由斜六邊形棱柱的厚度和沿軸向的旋轉角度決定；隨著生長溫度的升高，AlN形貌從晶須逐漸向晶粒轉變，在堆疊模型和纖鋅礦結構結晶學特性的共同作用下，AlN晶粒沿著[0001]方向扭轉或傾斜生長；在2200℃生長溫度下，隨著生長時間的延長，在晶體中形成大量的晶界和類微管型缺陷。發(fā)光性質研究結果表明：AlN納米螺旋中存

6、在著三種本征缺陷，分別為氮空位(VN)、鋁間隙(Ali)和氮空位與鋁間隙的復合缺陷(VNAli)，其中VNAli復合缺陷導致了晶體中的長余輝效應，長余輝效應壽命可達十分鐘以上。理論上，第一性原理計算表明VNAli可以導致595nm的發(fā)光，并可能導致長余輝效應。實驗上，驗證了AlN納米螺旋中600nm長余輝效應的存在。AlN納米螺旋長余輝的發(fā)光機制為：AlN晶體中 VNAli復合缺陷誘導了導帶中部分能級的下降并脫離導帶，形成了具有0.35

7、eV的陷阱能級；同時VNAli復合缺陷在禁帶內部形成了缺陷能級，與陷阱能級之間的帶隙寬度為2.07eV(600nm)，導致了AlN納米螺旋600nm的長余輝效應。
　　研究了AlN晶體生長初期W和Ta襯底對AlN晶體的形核習性的影響和AlN晶體接長實驗工藝過程，成功獲得了AlN多晶錠。形核習性研究結果表明：作為材料的本征性質，表面遷移能(Surface Potential Energy,SPE)和異質形核能(Heterogeneo

8、us Nucleation Energy,HNE)對AlN形核數(shù)量和位置有著顯著的影響，并且可以通過改變襯底的表面形貌來調整SPE和HNE的大小，達到控制AlN晶體形核數(shù)量和形核位置的目的。將AlN初期形核階段歸納為三個步驟，(i)肖特基接觸形成過程：襯底的功函數(shù)決定著AlN原子在襯底上的吸附能力，影響晶核的形核密度；(ii)吸附AlN原子在襯底表面的遷移：在原子遷移過程中原子被襯底的表面勢能束縛，較大的表面勢能差為原子提供穩(wěn)定的位置；

9、(iii)AlN的形核：處于穩(wěn)定位置原子的形核過程需要克服異質形核能。晶體接長工藝研究結果表明：TaC襯底上具有(0001)、(10-11)和(10-10)生長面的晶核容易長大，并能在晶錠生長過程中形成大晶粒。獲得了直徑為30mm、高度為22mm的AlN多晶錠和尺寸為8mm×8mm的單晶晶粒。隨著生長時間的延長，AlN晶體質量逐漸提高，生長120h后的AlN晶體表面E2(high)的拉曼位移峰半峰寬為7cm-1、(0002)向搖擺曲線半