有序介孔碳負(fù)載納米零價(jià)鐵的制備及其去除水體中溴酸鹽的性能研究.pdf

1、臭氧氧化等深度處理工藝在飲用水處理中得到越來(lái)越廣泛地應(yīng)用，但對(duì)于含溴的水源水經(jīng)臭氧氧化后會(huì)產(chǎn)生具有致癌作用的副產(chǎn)物——溴酸鹽，該物質(zhì)被國(guó)際致癌研究機(jī)構(gòu)定為2B級(jí)潛在致癌物，我國(guó)《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB5749-2006)規(guī)定溴酸鹽的限制為10μg/L，因此開(kāi)展對(duì)飲用水中溴酸鹽的去除研究非常迫切。有序介孔碳具有比表面積大、吸附性強(qiáng)、孔道高度有序、熱穩(wěn)定性高和耐水解性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)，其對(duì)溴酸鹽有較強(qiáng)的吸附性，但未能將溴酸鹽轉(zhuǎn)化為無(wú)毒性物質(zhì);而

2、納米零價(jià)鐵具有較高的反應(yīng)活性，對(duì)溴酸鹽具有良好的還原效果，但由于強(qiáng)還原性導(dǎo)致其自身易被氧化、顆粒易團(tuán)聚，致使反應(yīng)活性和遷移速率下降。針對(duì)以上問(wèn)題，提出了構(gòu)筑有序介孔碳負(fù)載納米零價(jià)鐵復(fù)合材料（納米Fe0/OMC）的研究思路，既保證有序介孔碳的有效吸附性同時(shí)保持納米鐵的反應(yīng)活性，從而達(dá)到高效去除溴酸鹽的目的。
　　本文首先研究了以SBA-15為模板劑，蔗糖為碳前軀體，經(jīng)硬模板路線成功制備出了介孔結(jié)構(gòu)規(guī)整的有序介孔碳OMC-Z。再以O(shè)M

3、C為載體，F(xiàn)eSO4·7H2O為金屬源，采用液相還原法制備出了集介孔結(jié)構(gòu)、納米鐵顆粒于一體的納米Fe0/OMC復(fù)合材料。采用透射電鏡(TEM)、掃描電鏡(SEM)、X射線衍射(XRD)、N2吸附脫附、Zeta電位等手段對(duì)材料結(jié)構(gòu)、物理化學(xué)特性進(jìn)行表征;并詳細(xì)考察了不同反應(yīng)條件（如反應(yīng)時(shí)間、投加量、初始溴酸根濃度、溫度、pH值等）下OMC、納米Fe0/OMC對(duì)水中溴酸根的吸附還原過(guò)程，初步探討了反應(yīng)機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示:
　　1、合成

4、的OMC、納米Fe0/OMC材料具有類似于SBA-15的有序介孔結(jié)構(gòu)，OMC的比表面積為1061m2/g，負(fù)載后的納米Fe0/OMC材料的比表面積為118m2/g，負(fù)載后孔容減小。
　　2、溴酸鹽的去除率隨OMC、納米Fe0/OMC的投加量、反應(yīng)時(shí)間的增加而增大。OMC吸附溴酸根的反應(yīng)適宜于較寬的pH值范圍(5.0～10.0)，負(fù)載后的材料適用于較低的pH值范圍，堿性條件對(duì)去除不利。
　　3、熱力學(xué)研究表明OMC對(duì)溴酸根的吸

5、附過(guò)程是自發(fā)的放熱過(guò)程，而溫度對(duì)納米Fe0/OMC去除溴酸根的效果影響不大。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明，負(fù)載納米零價(jià)鐵后的OMC材料在物理化學(xué)性質(zhì)方面發(fā)生了改變。動(dòng)力學(xué)研究表明，偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型可以很好的描述OMC、納米Fe0/OMC對(duì)溴酸根的去除過(guò)程，線性相關(guān)系數(shù)分別為0.994、0.999;通過(guò)粒子內(nèi)擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)模型擬合發(fā)現(xiàn)，OMC、納米Fe0/OMC去除溴酸根的過(guò)程中同時(shí)受粒子內(nèi)擴(kuò)散推動(dòng)力的影響。
　　4、OMC與溴酸根的反應(yīng)是單純的物理吸