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文檔簡(jiǎn)介
1、淡水資源危機(jī)作為人類未來(lái)數(shù)十年將要面對(duì)的最主要挑戰(zhàn)之一,在不可預(yù)見(jiàn)的氣候變化及人口爆炸式增長(zhǎng)等情況下,現(xiàn)如今已席卷全球超過(guò)80%的人口。為了應(yīng)對(duì)這一重大威脅,人們亟需新型的凈化水技術(shù)以從海水或苦咸水中獲得更多的淡水來(lái)源。作為一種高性能、低能耗、低成本的新型脫鹽技術(shù),電容去離子技術(shù)(Capacitive Deionization,CDI)近年來(lái)贏得了相比于其他傳統(tǒng)技術(shù)更多的青睞。其基本原理是在靜電場(chǎng)力的引導(dǎo)下鹽水中的帶電離子在電極表面富集
2、形成雙電層電容的吸附過(guò)程。因此,擁有較高的比表面積、可控的孔徑分布以及較高導(dǎo)電性的多孔碳電極材料以其優(yōu)異的雙電層電容性能而在CDI電極材料的研究中備受關(guān)注。其中,整體式碳電極材料的裝配更為簡(jiǎn)便,并且能夠?qū)崿F(xiàn)更高的CDI性能,在未來(lái)的CDI應(yīng)用中更具優(yōu)勢(shì)和價(jià)值。
本文旨在考察和揭示CDI性能與電極材料結(jié)構(gòu)之間的核心關(guān)系,并在此基礎(chǔ)上設(shè)計(jì)合成具有較高吸附容量及電荷效率的新型整體式碳電極材料用于CDI技術(shù)。由較為成熟的商業(yè)活性炭電極
3、CDI吸附機(jī)理的考察與解析入手,發(fā)現(xiàn)內(nèi)部擴(kuò)散步驟是CDI過(guò)程最主要的速率控制步驟,并提出比表面積和介孔率是CDI電極材料性能的重要決定因素,具有充足介孔和大量微孔的層次孔結(jié)構(gòu)是CDI電極材料理想的孔結(jié)構(gòu)。以本文中ACk2電極為代表的高介孔率活性炭電極具有優(yōu)異的循環(huán)再生性能,在微量重金屬提質(zhì)應(yīng)用方面效果顯著,是CDI技術(shù)極具潛力的潛在商業(yè)化應(yīng)用方向。在此基礎(chǔ)上,結(jié)合靜電紡絲技術(shù)設(shè)計(jì)制備了孔道結(jié)構(gòu)可調(diào)的整體式碳納米纖維(Carbon nan
4、ofibers,CNFs)電極,并設(shè)計(jì)了能夠更好發(fā)揮整體式CNFs電極CDI性能的垂直流通式CDI構(gòu)型。與傳統(tǒng)的平行流經(jīng)式CDI構(gòu)型相比其吸附容量及電荷效率分別提高了1.87倍和1.51倍。采用PVP模板法制備的高介孔率PCNF電極則體現(xiàn)出更為突出的CDI能量利用效率。針對(duì)整體式CNFs電極電荷效率較低的不足之處,又進(jìn)一步將整體式的電紡CNFs電極與磺化石墨烯相結(jié)合,通過(guò)浸涂法制備了一種親水性及電化學(xué)性能優(yōu)異且自身具有陽(yáng)離子選擇性的復(fù)合
5、電極SG-CNFs,實(shí)現(xiàn)了吸附容量和電荷效率高達(dá)22%的雙重提升。更為突出的是,將SG-CNFs電極作為陰極與CNFs電極組成C-SC非對(duì)稱CDI電對(duì),其吸附容量高達(dá)9.54 mg·g-1,電荷效率可達(dá)42.5%,與以CNFs為電極的傳統(tǒng)的對(duì)稱CDI電對(duì)相比均實(shí)現(xiàn)了1.9倍的提升,同時(shí)表現(xiàn)出與常見(jiàn)MCDI電極相類似的多模式可操作性及優(yōu)異的長(zhǎng)期循環(huán)運(yùn)行穩(wěn)定性。基于此提出了一種“以自身具有陽(yáng)離子選擇性的電極構(gòu)筑成非對(duì)稱CDI電對(duì)以替代MCD
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