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1、焦?fàn)t煤氣制甲醇是實(shí)現(xiàn)煤資源高效利用和節(jié)能減排的重要方式之一。合成甲醇催化劑對(duì)硫化物高度敏感,要求原料氣中硫化物含量不能超過(guò)0.1ppm,因此,焦?fàn)t煤氣精脫硫是實(shí)現(xiàn)焦?fàn)t煤氣制甲醇工藝的關(guān)鍵技術(shù)之一。焦?fàn)t煤氣精脫硫由兩級(jí)加氫實(shí)現(xiàn)。雖然該工藝已經(jīng)工業(yè)化應(yīng)用多年,但是有關(guān)焦?fàn)t煤氣加氫脫硫的動(dòng)力學(xué)和工業(yè)反應(yīng)器的模擬卻很少報(bào)道。本文的研究目標(biāo)是在實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上建立包括烯烴和硫化物在內(nèi)的焦?fàn)t煤氣一級(jí)加氫反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,并利用該模型對(duì)工業(yè)反應(yīng)器進(jìn)行模擬。
2、
焦?fàn)t煤氣成分復(fù)雜。實(shí)驗(yàn)首先建立了可靠的焦?fàn)t煤氣組分分析方法。硫化物利用氣相色譜法測(cè)定,H2、CO、CO2、N2、O2和烴類含量通過(guò)甲烷關(guān)聯(lián)法確定。
動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究中首先對(duì)內(nèi)、外擴(kuò)散進(jìn)行了考察,在參考工業(yè)反應(yīng)器操作條件的基礎(chǔ)上確定了合理的實(shí)驗(yàn)區(qū)間。在此基礎(chǔ)上,采用全面實(shí)驗(yàn)的方法得到了動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,焦?fàn)t煤氣一級(jí)加氫過(guò)程中硫化物的轉(zhuǎn)化存在許多特殊現(xiàn)象。在溫和的條件下CS2的轉(zhuǎn)化率接近100%,而C
3、OS轉(zhuǎn)化率隨實(shí)驗(yàn)條件的改變卻變化很小,C4H4S的生成路徑復(fù)雜。本文依據(jù)對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的分析,在引入合理假設(shè)的基礎(chǔ)上建立了焦?fàn)t煤氣一級(jí)加氫過(guò)程中C2H4和硫化物的加氫動(dòng)力學(xué)模型,并依據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)獲得了模型參數(shù)。嚴(yán)格的統(tǒng)計(jì)學(xué)檢驗(yàn)表明,所得模型和參數(shù)在實(shí)驗(yàn)條件范圍內(nèi)是顯著可信的。
利用上述研究結(jié)果,采用一維擬均相理想模型對(duì)焦?fàn)t煤氣一級(jí)加氫工業(yè)反應(yīng)器進(jìn)行了模擬。模擬結(jié)果與工業(yè)反應(yīng)器的實(shí)際操作情況基本相符。例如工業(yè)反應(yīng)器溫升為50 K,
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