負(fù)載型FeOx-TiO2復(fù)合催化劑的合成及其催化降解鄰二氯苯的研究.pdf

1、目前,消除工業(yè)生產(chǎn)、城市生活和醫(yī)療垃圾的有效辦法是焚燒,但焚燒過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生含氯揮發(fā)性有機(jī)物。其中的二惡英、多氯聯(lián)苯等多氯芳烴因劇毒性、持久性和生物富集性威脅人類(lèi)和動(dòng)物的健康。因此,多氯芳烴污染物的控制技術(shù)和機(jī)理研究已經(jīng)成為環(huán)境化學(xué)方向研究的熱點(diǎn)。在處理多氯芳烴污染物的技術(shù)中,化學(xué)催化方法可以使含氯芳烴污染物在較低的溫度范圍內(nèi)完全氧化生成無(wú)毒產(chǎn)物,具有運(yùn)行成本低、產(chǎn)物礦化完全、經(jīng)濟(jì)、高效等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是處理多氯芳烴的最好方法。過(guò)渡金屬氧化

2、物催化劑因活性高、不易發(fā)生鈍化,國(guó)內(nèi)外學(xué)者依據(jù)低溫高活性、經(jīng)濟(jì)、環(huán)境友好的原則圍繞其開(kāi)展了大量的研究工作。研究涉及影響催化反應(yīng)活性的因素以及催化氧化的機(jī)理等。
　　本文制備了介孔Ca-摻雜的FeOx/TiO2催化劑系列以及負(fù)載型的大孔-介孔FeOx/TiO2催化劑,并以鄰二氯苯(o-DCB)為多氯芳烴的替代化合物,系統(tǒng)研究了催化劑的焙燒溫度、負(fù)載量、Ca-摻雜、反應(yīng)體系中水蒸氣的含量等參數(shù)對(duì)催化氧化o-DCB活性影響,還評(píng)價(jià)了催化

3、劑的穩(wěn)定性和再生性能。主要研究?jī)?nèi)容包括：⑴以陽(yáng)離子表面活性劑-CTAB為模板劑和致孔劑,水熱法合成具有較高比表面積的介孔TiO2。以其為載體,尿素為沉淀劑,共沉淀法制備負(fù)載型的Ca-FeOx/TiO2納米復(fù)合催化劑系列。采用火焰原子吸收(FAAS)、電感耦合等離子體.原子發(fā)射(ICP-MS)、X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、N2吸附-脫附等手段表征催化劑。載體TiO2以銳鈦礦形式存在,負(fù)載活性組分為α-Fe2O3,平均粒徑范圍

4、為20～25nm,并采用固定床微反-色譜裝置評(píng)價(jià)Ca-FeOx/TiO2催化劑系列催化代表污染物o-DCB分解的活性。結(jié)果表明:600℃下焙燒4h的催化劑活性最高;催化劑中Ca、Fe元素的總負(fù)載量占催化劑總質(zhì)量的12％是最佳的負(fù)載量;Ca的活性組分和活性相α-Fe2O3之間存在某種協(xié)同作用,可有效提高Fe2O3/TiO2催化劑的催化氧化活性;催化劑的穩(wěn)定性一般,但再生性能良好。⑵以硫酸(pH=2的H2SO4)化法制備具有更高比表面積的大

5、孔.介孔TiO2,沉淀法制備負(fù)載型的大孔.介孔FeOx/TiO2納米復(fù)合催化劑。對(duì)催化劑進(jìn)行表征后,考察了催化劑的焙燒溫度、活性相Fe的負(fù)載量以及反應(yīng)體系中水含量對(duì)催化氧化o-DCB性能的影響。300℃焙燒樣品的催化氧化o-DCB的活性最好:TiFe-7.5、TiFe-10.0、TiFe-12.5三個(gè)負(fù)載量的催化劑活性差別不明顯,但TiFe-10.0活性稍強(qiáng)。水蒸氣含量對(duì)催化氧化o-DCB的活性影響較為復(fù)雜。總的來(lái)反應(yīng)體系中少量的水蒸氣