CO2光電還原催化劑的制備及其性能研究.pdf_第1頁(yè)
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1、光電催化轉(zhuǎn)化是實(shí)現(xiàn)二氧化碳合理化、高效化利用的重要途徑之一。但是,光電極材料催化效率低和穩(wěn)定性較差嚴(yán)重制約了該領(lǐng)域的發(fā)展。因此,開(kāi)發(fā)性能穩(wěn)定、效果優(yōu)良、清潔廉價(jià)的光電極材料是目前研究的重要方向。本論文主要探討了TiO2@g-C3N4@CoPi復(fù)合光陽(yáng)極和Cu2O@ZnO光陰極催化材料的制備方法,并對(duì)兩種光電極催化劑的結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行了表征。以提高有效電荷利用率為目的,設(shè)計(jì)了雙池二氧化碳光電催化還原體系,在該體系上評(píng)價(jià)了兩種光電極的二氧化碳

2、光電還原制甲醇的催化活性。研究結(jié)果對(duì)于光電極催化劑的制備與應(yīng)用有一定的理論意義。主要研究結(jié)果如下:
  (1)采用水熱合成、化學(xué)浴及電化學(xué)沉積等方法,制備了 TiO2@g-C3N4@CoPi光陽(yáng)極復(fù)合材料。通過(guò)控制水熱過(guò)程中鈦酸丁酯的用量,調(diào)節(jié)TiO2納米棒的疏密程度;通過(guò)改變化學(xué)浴溶液中尿素的用量,調(diào)節(jié) g-C3N4在 TiO2上的負(fù)載量;通過(guò)調(diào)節(jié)電渡時(shí)間,控制 CoPi在 TiO2@g-C3N4上負(fù)載量。結(jié)果表明,當(dāng) g-C3

3、N4在 TiO2上的負(fù)載量為10%,電鍍時(shí)間為30 min時(shí),TiO2@g-C3N4@CoPi光陽(yáng)極材料展現(xiàn)出最佳光電性能;在100 mW/cm2(AM1.5G)的光照下,施加1.23 V(vs. RHE)的偏壓,該材料的LSV電流密度達(dá)到1.6 mA/cm2。經(jīng)過(guò)10 h的穩(wěn)定性測(cè)試后性能幾乎沒(méi)有出現(xiàn)衰減。
  (2)采用水熱法和化學(xué)浴法制備了Cu2O@ZnO光陰極復(fù)合材料。選取導(dǎo)電性好的Cu片作為電極基底,通過(guò)化學(xué)浴法在基底上

4、生長(zhǎng)球狀Cu2O顆粒。運(yùn)用水熱法在Cu2O顆粒表面進(jìn)一步生長(zhǎng)ZnO納米分支,以構(gòu)成異質(zhì)結(jié),并增加電極的比表面積。結(jié)果表明,利用Cu2O@ZnO光陰極進(jìn)行二氧化碳的光電催化還原實(shí)驗(yàn)時(shí),在-1.1 V(vs. RHE)的偏壓下,還原二氧化碳得到甲醇的法拉第效率達(dá)到最大值7.9%。
  (3)以提高有效電荷利用率為目的,設(shè)計(jì)了雙池二氧化碳光電催化還原體系。采用已經(jīng)制備得到的復(fù)合n型半導(dǎo)體TiO2@g-C3N4@CoPi作為光陽(yáng)極,復(fù)合p

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