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1、環(huán)境問(wèn)題日益嚴(yán)重,尋求一種經(jīng)濟(jì)高效的環(huán)境治理方法迫在眉睫。作為半導(dǎo)體光催化技術(shù)的代表——二氧化鈦,常用于降解有機(jī)污染物,因?yàn)槠渚哂斜绕渌牧细€(wěn)定的化學(xué)性能、成本更低、更安全、并且無(wú)毒害作用。然而,銳鈦礦型二氧化鈦存在至今也很難完全解決的兩個(gè)難點(diǎn):一方面是不能有效利用自然界的太陽(yáng)能,主要原因是由于二氧化鈦光催化劑的有比較寬的禁帶寬度,對(duì)可見(jiàn)光的利用率極低,通常只能被波長(zhǎng)小于387 nm的紫外光激發(fā),才能表現(xiàn)出其獨(dú)特的光催化性能。眾所周知
2、,在自然界中,太陽(yáng)光中只有微乎其微的紫外光,大概只有3%~4%。若能解決這個(gè)問(wèn)題,那么TiO2光催化技術(shù)大規(guī)模的應(yīng)用于實(shí)際則指日可待。第二方面主要是材料本身光催化性能的局限性。TiO2雖然能被紫外光高效的激發(fā),但是在光催化過(guò)程中產(chǎn)生的光生電子和空穴的復(fù)合速率極高,導(dǎo)致能有效提高光催化效率的光量子的產(chǎn)率很低。
本論文從提高TiO2在模擬太陽(yáng)光下的光催化反應(yīng)效率入手,采用溶膠-凝膠法與有氧、無(wú)氧煅燒方式的結(jié)合,通過(guò)引入氟離子修飾,
3、以及借助碳離子的摻雜,研究了在制備過(guò)程中的溶液的pH、抑制劑的選擇、反應(yīng)溫度的控制、摻雜氟源含量量、煅燒方式的選擇、煅燒溫度和煅燒時(shí)間的控制上對(duì)F-TiO2、CF-TiO2吸附、光催化活性的影響,以此確定各個(gè)因素的最優(yōu)配比。然后通過(guò)各種材料表征方法,研究了材料的形貌、結(jié)構(gòu)、元素組成、光學(xué)吸收特性等特征,并初步探討了F-TiO2、CF-TiO2各自優(yōu)越性能的相關(guān)機(jī)制,通過(guò)一系列的實(shí)驗(yàn)和表征分析,獲得了以下研究成果:
(1)采用溶
4、膠-凝膠法+有氧煅燒方式制備F-TiO2,通過(guò)對(duì)材料進(jìn)行吸附、光催化性能研究得出制備的F-TiO2最佳條件:調(diào)節(jié)制備液A液的pH為5,選擇無(wú)水乙酸作為過(guò)程的水解抑制劑,在室溫25℃下反應(yīng),加入NaF摻雜量為n F/Ti=0.1,煅燒溫度選取600℃,煅燒時(shí)間1h。
(2)F-TiO2復(fù)合物中,TiO2納米粒子分散較均勻,是典型的銳鈦礦結(jié)構(gòu),晶粒尺寸16.89 nm。F原子替換TiO2表面的-OH化學(xué)吸附在TiO2表面,促進(jìn)了T
5、i3+的產(chǎn)生。在導(dǎo)帶下方形成氧空位能級(jí),使禁帶寬度變窄為2.75 eV,促進(jìn)了其對(duì)可見(jiàn)光的吸收,并且降低了TiO2光生電子-空穴對(duì)的復(fù)合率,表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能。
(3)采用溶膠-凝膠法+無(wú)氧煅燒方式制備CF-TiO2,通過(guò)對(duì)材料進(jìn)行吸附、光催化性能研究得出制備的F-TiO2最佳條件:NaF摻雜量為n F/Ti=0.1,煅燒溫度選取700℃。
(4)CF-TiO2復(fù)合物中,TiO2納米粒子呈現(xiàn)不規(guī)則的塊狀結(jié)構(gòu),顆粒
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