原水氯化消毒及混凝條件下氯胺和NDMA的生成特性研究.pdf

1、N-亞硝基二甲胺(NDMA)是一種強(qiáng)致癌的物質(zhì)。微污染原水氯化消毒及強(qiáng)化混凝條件下，氨、氯（氯胺）及PDMDAAC同時存在，構(gòu)成了NDMA生成的潛在條件。但是，我國在與NDMA消毒副產(chǎn)物形成相關(guān)的前驅(qū)物、促進(jìn)劑和形成機(jī)制等方面的研究缺乏可供參考的理論依據(jù)?；诖耍疚膶β劝芳癗DMA的生成特性進(jìn)行研究，以期得到氯胺及NDMA的生成規(guī)律及動力學(xué)特性。
　　首先，考察了氨、氨基酸（甘氨酸、苯丙氨酸、谷氨酸、天冬酰胺和組氨酸）及尿素在

2、加氯條件下氯胺的生成特性，結(jié)果顯示:在常溫、近中性水中，氯與氨、氨基酸和尿素均可生成氯胺，在25℃，NH2Cl、甘氨酸氯胺、天冬酰胺氯胺和尿素氯胺生成的較佳氯氮質(zhì)量比為5∶1、而NHCl2和苯丙氨酸氯胺、谷氨酸氯胺和組氨酸氯胺為8∶1左右，反應(yīng)時間為30min;氯氮質(zhì)量比大于或小于5∶1或8∶1,其生成量均會減少;溫度升高對氨基酸氯胺和尿素氯胺生成不利，但對無機(jī)氯胺的生成基本無影響;pH=5和pH＜4分別有利于氨基酸氯胺與尿素氯胺的生成

3、，pH＞5氯與氨主要生成NH2Cl;氯氮比對生成無機(jī)氯胺的影響符合折點反應(yīng)規(guī)律。氯胺生成速率方程符合v=kC1αC2β的型式(R2＞0.99)，反應(yīng)總級數(shù)接近于2,速率常數(shù)大小順序為:甘氨酸氯胺＞NH2Cl＞NHCl2＞尿素氯胺。
　　其次，采用高效液相檢測方法，得到以DMA為前驅(qū)物NDMA的生成特性:在常溫、堿性及過長時間的接觸條件下有利于NDMA的生成;NDMA的生成量與一氯胺用量呈正線性增加關(guān)系，而隨DMA濃度的增大先增后減

4、，較佳摩爾比為1∶1;反應(yīng)過程中DMA及一氯胺的衰減符合準(zhǔn)一級反應(yīng)模型，且反應(yīng)級數(shù)均近似于1;NDMA生成方程近似于2級方程，且生成速率常數(shù)隨pH增大而增大。
　　最后，探討了PAC/PDMDAAC、PDMDAAC和DMDAAC生成NDMA的潛能，結(jié)果表明:三種前驅(qū)物在pH及溫度等不同條件下均可與一氯胺反應(yīng)生成NDMA，生成NDMA潛能大小的順序為:PDMDAAC＞PAC/PDMDAAC＞DMDAAC;且NDMA生成量隨著前驅(qū)物投