煤粉富氧燃燒過程中NOx生成和還原特性的研究.pdf

1、煤粉的富氧燃燒技術(shù)是一種最具前景的碳捕捉及儲(chǔ)存技術(shù)之一,可同時(shí)實(shí)現(xiàn)燃煤過程中CO2和NO等污染物的減排。富氧燃燒(又稱為O2/CO2燃燒技術(shù))采用純氧結(jié)合一部分再循環(huán)煙氣代替空氣參與煤的燃燒,爐內(nèi)低NO生成,有利于簡化尾氣凈化裝置實(shí)現(xiàn)CO2低成本捕捉,因此對(duì)富氧燃燒過程中NO生成和還原特性的深入認(rèn)識(shí)具有非常重要的意義。
　　本文針對(duì)燃料氮和富氧燃燒特有的循環(huán)型NO,研究燃料氮在CO2氣氛下向揮發(fā)分氮和焦炭氮遷移特性,彌補(bǔ)此研究的實(shí)

2、驗(yàn)空白;著重于燃料氮以揮發(fā)分氮和焦炭氮形式在富氧燃燒過程的轉(zhuǎn)化特性,以及循環(huán)型NO在揮發(fā)分燃燒和焦炭燃燒兩個(gè)子過程中的還原特性,以新的方式獲得對(duì)整個(gè)過程N(yùn)O生成和還原特性的認(rèn)識(shí);采用自定義函數(shù)加入循環(huán)型NO以及燃料氮的中間路徑,實(shí)現(xiàn)煤粉富氧燃燒過程中NO的數(shù)值模擬。具體研究內(nèi)容包括:
　　首先在高溫沉降爐上研究了五種煤分別在N2和CO2氣氛快速熱解燃料氮在揮發(fā)分和焦炭中的分配特性。通過實(shí)驗(yàn)獲得高溫?fù)]發(fā)分釋放量和煤中氮在焦炭中的殘留

3、份額,同時(shí)借助X射線光電子能譜儀測量原煤及熱解煤焦中含氮、含碳官能團(tuán)的存在形式及相對(duì)含量。研究發(fā)現(xiàn),熱解氣氛對(duì)燃料氮在焦炭中的殘留份額的影響與煤種有關(guān),熱解溫度的影響比較明顯,溫度越高焦炭氮含量越低。CO2氣氛在一定程度上抑制了煤中吡咯氮的轉(zhuǎn)化,熱解溫度的升高促進(jìn)了吡咯氮向其他形式氮的轉(zhuǎn)化。
　　接著采用CH4/NH3模擬煤的揮發(fā)分,結(jié)合高溫?cái)y帶流反應(yīng)模擬器(SHEFR)制取的富氧燃燒氣氛的煤焦,將燃料氮的釋放解耦為揮發(fā)分氮轉(zhuǎn)化和

4、焦炭氮轉(zhuǎn)化兩個(gè)子過程。在一維沉降爐上分別進(jìn)行了富氧燃燒氣氛的揮發(fā)分燃燒和焦炭燃燒實(shí)驗(yàn),研究了富氧燃燒過程中揮發(fā)分氮和焦炭氮的轉(zhuǎn)化率隨燃燒條件(過量氧氣比、溫度、O2/CO2體積比、煤質(zhì)特性等)的變化規(guī)律,并研究了揮發(fā)分氮和焦炭氮兩者共存時(shí)的相互影響,獲得燃料氮的轉(zhuǎn)化率。研究發(fā)現(xiàn):還原性條件下?lián)]發(fā)分氮轉(zhuǎn)化率很低,受其他因素(溫度、O2/CO2體積比等)影響很小;強(qiáng)氧化性條件下?lián)]發(fā)分氮轉(zhuǎn)化率受揮發(fā)分氮含量影響最大,溫度次之,O2/CO2體積

5、比最小。焦炭氮轉(zhuǎn)化率隨過量氧氣比呈現(xiàn)先增后減的趨勢,其變化幅度小于揮發(fā)分氮轉(zhuǎn)化率。溫度對(duì)焦炭氮轉(zhuǎn)化率的影響與氣氛和煤種有關(guān),高溫還原性氣氛焦炭轉(zhuǎn)化率最低,高溫氧化性氣氛焦炭轉(zhuǎn)化率最高。揮發(fā)分氮與焦炭氮之間存在相互作用,其作用程度是煙煤大于無煙煤,煙煤燃料氮轉(zhuǎn)化率主要受揮發(fā)分氮影響,無煙煤燃料氮轉(zhuǎn)化率則取決于焦炭氮的變化。
　　在揮發(fā)分和焦炭燃燒子過程中,加入初始NO模擬循環(huán)型NO,研究了富氧氣氛下循環(huán)型NO的降解行為以及揮發(fā)分氮、

6、焦炭以及燃料氮與循環(huán)型NO的相互作用。研究發(fā)現(xiàn):低溫還原性氣氛不利于低濃度循環(huán)型NO的降解。氧化性條件下,循環(huán)型NO的降解程度由初始NO濃度和溫度共同決定。還原性氣氛下?lián)]發(fā)分中含氮量低有利于循環(huán)型NO與揮發(fā)分氮的相互作用;氧化性氣氛下含氮量高則有助于循環(huán)型NO與揮發(fā)分氮的相互作用。還原性氣氛下,焦炭與循環(huán)型NO的相互作用與初始NO濃度和溫度有關(guān);高溫氧化性氣氛下,循環(huán)型NO濃度越高,焦炭與循環(huán)型NO相互作用越強(qiáng)烈。而高溫還原性條件下燃料

7、氮與循環(huán)型NO的相互作用比較明顯,特別是在較高的循環(huán)型NO濃度條件下。
　　針對(duì)日本IHI的1.2MW富氧燃燒裝置為研究對(duì)象,利用Fluent軟件采用二維軸對(duì)稱模型,選取了合適的數(shù)學(xué)模型,對(duì)爐內(nèi)空氣和富氧燃燒兩種工況下的煤粉燃燒過程和污染物生成進(jìn)行了模擬。采用用戶自定義函數(shù)(UDF)的方法對(duì)富氧燃燒條件下NO生成途徑進(jìn)行了擴(kuò)展,利用前面實(shí)驗(yàn)得到的數(shù)據(jù)作為初始條件。對(duì)比了空氣和富氧燃燒工況下爐內(nèi)溫度場、組分濃度場及NO生成特性,并與