煤粉富氧燃燒過程中NOx生成和還原特性的研究.pdf

1、煤粉的富氧燃燒技術是一種最具前景的碳捕捉及儲存技術之一,可同時實現(xiàn)燃煤過程中CO2和NO等污染物的減排。富氧燃燒(又稱為O2/CO2燃燒技術)采用純氧結合一部分再循環(huán)煙氣代替空氣參與煤的燃燒,爐內低NO生成,有利于簡化尾氣凈化裝置實現(xiàn)CO2低成本捕捉,因此對富氧燃燒過程中NO生成和還原特性的深入認識具有非常重要的意義。
　　本文針對燃料氮和富氧燃燒特有的循環(huán)型NO,研究燃料氮在CO2氣氛下向揮發(fā)分氮和焦炭氮遷移特性,彌補此研究的實

2、驗空白;著重于燃料氮以揮發(fā)分氮和焦炭氮形式在富氧燃燒過程的轉化特性,以及循環(huán)型NO在揮發(fā)分燃燒和焦炭燃燒兩個子過程中的還原特性,以新的方式獲得對整個過程NO生成和還原特性的認識;采用自定義函數加入循環(huán)型NO以及燃料氮的中間路徑,實現(xiàn)煤粉富氧燃燒過程中NO的數值模擬。具體研究內容包括:
　　首先在高溫沉降爐上研究了五種煤分別在N2和CO2氣氛快速熱解燃料氮在揮發(fā)分和焦炭中的分配特性。通過實驗獲得高溫揮發(fā)分釋放量和煤中氮在焦炭中的殘留

3、份額,同時借助X射線光電子能譜儀測量原煤及熱解煤焦中含氮、含碳官能團的存在形式及相對含量。研究發(fā)現(xiàn),熱解氣氛對燃料氮在焦炭中的殘留份額的影響與煤種有關,熱解溫度的影響比較明顯,溫度越高焦炭氮含量越低。CO2氣氛在一定程度上抑制了煤中吡咯氮的轉化,熱解溫度的升高促進了吡咯氮向其他形式氮的轉化。
　　接著采用CH4/NH3模擬煤的揮發(fā)分,結合高溫攜帶流反應模擬器(SHEFR)制取的富氧燃燒氣氛的煤焦,將燃料氮的釋放解耦為揮發(fā)分氮轉化和

4、焦炭氮轉化兩個子過程。在一維沉降爐上分別進行了富氧燃燒氣氛的揮發(fā)分燃燒和焦炭燃燒實驗,研究了富氧燃燒過程中揮發(fā)分氮和焦炭氮的轉化率隨燃燒條件(過量氧氣比、溫度、O2/CO2體積比、煤質特性等)的變化規(guī)律,并研究了揮發(fā)分氮和焦炭氮兩者共存時的相互影響,獲得燃料氮的轉化率。研究發(fā)現(xiàn):還原性條件下?lián)]發(fā)分氮轉化率很低,受其他因素(溫度、O2/CO2體積比等)影響很小;強氧化性條件下?lián)]發(fā)分氮轉化率受揮發(fā)分氮含量影響最大,溫度次之,O2/CO2體積

5、比最小。焦炭氮轉化率隨過量氧氣比呈現(xiàn)先增后減的趨勢,其變化幅度小于揮發(fā)分氮轉化率。溫度對焦炭氮轉化率的影響與氣氛和煤種有關,高溫還原性氣氛焦炭轉化率最低,高溫氧化性氣氛焦炭轉化率最高。揮發(fā)分氮與焦炭氮之間存在相互作用,其作用程度是煙煤大于無煙煤,煙煤燃料氮轉化率主要受揮發(fā)分氮影響,無煙煤燃料氮轉化率則取決于焦炭氮的變化。
　　在揮發(fā)分和焦炭燃燒子過程中,加入初始NO模擬循環(huán)型NO,研究了富氧氣氛下循環(huán)型NO的降解行為以及揮發(fā)分氮、

6、焦炭以及燃料氮與循環(huán)型NO的相互作用。研究發(fā)現(xiàn):低溫還原性氣氛不利于低濃度循環(huán)型NO的降解。氧化性條件下,循環(huán)型NO的降解程度由初始NO濃度和溫度共同決定。還原性氣氛下?lián)]發(fā)分中含氮量低有利于循環(huán)型NO與揮發(fā)分氮的相互作用;氧化性氣氛下含氮量高則有助于循環(huán)型NO與揮發(fā)分氮的相互作用。還原性氣氛下,焦炭與循環(huán)型NO的相互作用與初始NO濃度和溫度有關;高溫氧化性氣氛下,循環(huán)型NO濃度越高,焦炭與循環(huán)型NO相互作用越強烈。而高溫還原性條件下燃料

7、氮與循環(huán)型NO的相互作用比較明顯,特別是在較高的循環(huán)型NO濃度條件下。
　　針對日本IHI的1.2MW富氧燃燒裝置為研究對象,利用Fluent軟件采用二維軸對稱模型,選取了合適的數學模型,對爐內空氣和富氧燃燒兩種工況下的煤粉燃燒過程和污染物生成進行了模擬。采用用戶自定義函數(UDF)的方法對富氧燃燒條件下NO生成途徑進行了擴展,利用前面實驗得到的數據作為初始條件。對比了空氣和富氧燃燒工況下爐內溫度場、組分濃度場及NO生成特性,并與