石墨烯基氣凝膠載鉑電催化劑的制備與氧氣還原催化性能研究.pdf

1、氣凝膠是一種超輕、多孔的三維結(jié)構(gòu)固體材料，具有機(jī)械強(qiáng)度好、密度低、彈性和導(dǎo)電性良好、比表面積高等特點(diǎn)，具有很高的研究價(jià)值。氣凝膠的制備方法主要包括模板法、自組裝法、化學(xué)交聯(lián)法和誘導(dǎo)組裝法。石墨烯氣凝膠主要是以氧化石墨烯為原料進(jìn)行制備。
　　本論文通過自組裝法中的化學(xué)還原法制備石墨烯氣凝膠(GA)，首先通過添加還原劑制備石墨烯水凝膠，再通過冷凍干燥的方法直接將冰升華得到石墨烯氣凝膠，繼而探討不同實(shí)驗(yàn)條件下所制備的石墨烯氣凝膠的形貌、

2、結(jié)構(gòu)及其作為催化劑載體的性能。分別研究了石墨烯制備過程中還原劑種類、前驅(qū)體濃度、反應(yīng)時(shí)間和還原劑用量等因素的影響，得出石墨烯氣凝膠的最佳制備條件。并以石墨烯氣凝膠為載體進(jìn)行貴金屬Pt的負(fù)載，制備得到氧氣還原反應(yīng)催化劑Pt/GA。
　　為了進(jìn)一步提高Pt納米粒子的分散性，向石墨烯氣凝膠中加入碳納米管。不僅提高了催化劑Pt的分散性，還增強(qiáng)載體以及催化劑本身的導(dǎo)電性，而且對石墨烯氣凝膠的結(jié)構(gòu)起到很好的骨架支撐作用。最后，制備了碳納米管摻

3、雜的石墨烯氣凝膠(GA-CNT)，并以此為載體進(jìn)行貴金屬Pt的負(fù)載，制備得到氧還原反應(yīng)催化劑Pt/GA-CNT。
　　通過SEM、TEM、XRD、BET和電化學(xué)測試等方法進(jìn)行分析，研究發(fā)現(xiàn)石墨烯氣凝膠為具有多孔結(jié)構(gòu)的黑色海綿狀固體，平均孔徑在3.7nm左右，比表面積達(dá)到597 m2·g-1，吸脫附等溫曲線是典型的第Ⅴ類型，屬于介孔材料。因而這種具有三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)、高比表面積、高孔隙率催化劑載體適合進(jìn)行催化劑粒子的負(fù)載。以氧化石墨烯(

4、GO)、石墨烯氣凝膠(GA)、石墨烯碳納米管氣凝膠(GA-CNT)為載體，制備了相同Pt負(fù)載量的氧氣還原催化劑Pt/GO、Pt/GA和Pt/GA-CNT。通過旋轉(zhuǎn)圓盤極化曲線對Pt/GA、Pt/GA-CNT、Pt/GO三種樣品的電化學(xué)性能進(jìn)行了測試，研究發(fā)現(xiàn)三者的起始還原電位由大到小依次為Pt/GA-CNT、 Pt/GA、Pt/GO，分別是0.599V、0.597V、0.579V;動力學(xué)電流密度由大到小依次為Pt/GA-CNT、 Pt/