鐵酸錳基磁性復(fù)合材料制備及吸附性能研究.pdf

1、腐植酸因其分子上含有羧基、羥基、羰基等活性基團(tuán)，而具有吸附、離子交換、絡(luò)合等特性，作為吸附劑在環(huán)境領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用?；钚蕴烤哂邪l(fā)達(dá)的微孔結(jié)構(gòu)、較大的比表面積和吸附容量、原料來(lái)源廣及易于其他物質(zhì)復(fù)合等特點(diǎn)，被廣泛地用作吸附材料，其作為吸附劑具有二次污染小、低密度、低毒性等優(yōu)點(diǎn)。單純的腐植酸和活性炭材料作為吸附劑有一定的局限性，這兩種材料在水溶液中的分散性較好，吸附過(guò)后難以富集和分離，增加了回收成本，使用不當(dāng)可能會(huì)造成二次污染，從而限制了

2、其應(yīng)用領(lǐng)域。
　　本文采用化學(xué)共沉淀法合成的MnFe2O4代替?zhèn)鹘y(tǒng)磁載體Fe3O4，有效的規(guī)避了合成Fe3O4過(guò)程中Fe（Ⅱ）的氧化問(wèn)題，且不需要惰性氣體保護(hù)，簡(jiǎn)化了合成條件，且保證了合成的復(fù)合吸附劑有足夠的鐵磁性。MnFe2O4與腐植酸、活性炭包覆或是擔(dān)載合成具有鐵磁性的復(fù)合吸附劑，賦予吸附劑鐵磁性，使吸附劑的分離、回收、再生過(guò)程變得簡(jiǎn)單。為此本論文主要研究MnFe2O4與腐植酸、活性炭復(fù)合材料的制備及其對(duì)水體污染物吸附及再生性

3、能。具體包括以下內(nèi)容：
　?。?）采用化學(xué)共沉淀法合成了黃腐酸包覆鐵酸錳復(fù)合材料（MnFe2O4/FA）。該材料顆粒尺寸約為3μm，黃腐酸含量為7％，由于 FA分子中含有大量的羧基使MnFe2O4/FA的pHPZC降低到3.12，使得MnFe2O4/FA可在較寬的pH范圍內(nèi)使用。系統(tǒng)地研究了MnFe2O4/FA對(duì)Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附性能。該吸附劑在外界低磁場(chǎng)作用下，兩分鐘之內(nèi)就可從溶液中分離。考察了時(shí)間、溫度和pH對(duì)吸附的

4、影響，分析可知吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程，約1h達(dá)到平衡，較好的符合Langmuir吸附模型。在室溫pH=7時(shí)，MnFe2O4/FA對(duì)Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的最大吸附量分別為48.78mg/g和42.02mg/g。最后初步分析了MnFe2O4/FA對(duì)Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附機(jī)理。
　?。?）以腐植酸鈉為原料，化學(xué)共沉淀法合成腐植酸包覆鐵酸錳復(fù)合材料（MnFe2O4/HA）。MnFe2O4/HA顆粒直徑約為200nm，腐植酸含

5、量為8.94%。MnFe2O4與MnFe2O4/HA的BET比表面積分別為124.62m2/g、87.95m2/g；飽和磁化強(qiáng)度分別為41.15emu/g、34.01emu/g，包覆HA后比表面積及飽和磁化強(qiáng)度均有所降低。平衡吸附量在pH=（3-7）階段吸附量隨pH值增大而快速增加，在pH>7以后吸附量基本無(wú)多大變化。動(dòng)力學(xué)及等溫吸附研究表明該吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程，2h達(dá)到吸附平衡，較好的符合 Langmuir吸附模型，在室溫

6、pH=9.0條件下最大吸附量為29.94mg/g。在亞甲基藍(lán)（MB）和甲基橙（MO）混合溶液中，MnFe2O4/HA對(duì)亞甲基藍(lán)（MB）具有很好的選擇性吸附能力；在甲醇和乙酸混合洗脫液中，洗脫再生6次后仍有較高的吸附效果，表明MnFe2O4/HA具有較好的循環(huán)再生性能。
　?。?）采用化學(xué)共沉淀法合成活性炭擔(dān)載鐵酸錳磁性復(fù)合材料(AC/MnFe2O4)。該材料顆粒尺寸約為幾十微米，其中活性炭的質(zhì)量含量約為41.15%，對(duì)染料廢水中M

7、B、MO和羅丹明B(RhB)三種類型染料表現(xiàn)出很好的吸附效果。AC/MnFe2O4對(duì)MB、MO染料的吸附基本上不受溶液pH值的影響，在p H=3-9的范圍內(nèi)都具有良好的吸附能力。由于RhB在水溶液受pH值的變化而帶不同種類電荷，所以對(duì)RhB的吸附量隨溶液pH值的升高有所降低，但仍具有良好的吸附能力。AC/MnFe2O4對(duì)MB、MO和RhB染料的最大吸附量分別為49.75mg/g、39.68mg/和36.76mg/g。AC/MnFe2O4

8、可以有效的吸附去除染料廢水中的MB、MO和RhB染料。
　　（4）采用活性炭擔(dān)載鐵酸錳的磁性復(fù)合材料（AC/MnFe2O4）作為吸附劑，系統(tǒng)地研究了其對(duì)抗生素藥物磺胺（SA）的吸附性能。發(fā)現(xiàn)AC/MnFe2O4對(duì)SA的吸附受溶液pH值的影響較大，隨著p H的增加吸附量逐漸降低，在p H=3-5的酸性條件下具有較好的吸附能力；室溫 pH=6條件下，AC/MnFe2O4對(duì) SA的吸附為準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)過(guò)程，較好的符合La ngmuir等溫