二維拓撲絕緣體電子結構的理論研究.pdf

1、拓撲絕緣體是最近幾年發(fā)現(xiàn)的一種新量子物態(tài)，因其具有新奇的物理特性，在自旋電子學和量子計算等領域有著非常重要的應用價值。拓撲絕緣體的體態(tài)表現(xiàn)為絕緣性，而表面態(tài)（對于三維拓撲絕緣體）或者邊界態(tài)（對于二維拓撲絕緣體）呈現(xiàn)為無帶隙的導電特性。并且，這種表面態(tài)或邊界態(tài)受到時間反演對稱性的保護，背散射被完全抑制，非常有希望用于實現(xiàn)低能耗的電子器件。
　　目前，很多材料已經(jīng)被理論預測為拓撲絕緣體，并且部分在實驗上得到了驗證。其中，HgTe/Cd

2、Te量子阱和InAs/GaSb量子阱被證實是二維拓撲絕緣體，即量子自旋霍爾絕緣體。在Bi1-xSbx、Bi2Se3、Bi2Te3和Sb2Te3等材料中可實現(xiàn)三維拓撲絕緣體。不過，要實現(xiàn)基于拓撲絕緣體的自旋電子學器件仍然需要克服一些困難。其中之一是拓撲絕緣體的體態(tài)帶隙比較小，只有在極低溫條件下才能觀測到量子自旋霍爾效應。另外如果體態(tài)帶隙太小，實驗制備過程中產(chǎn)生的缺陷和有限溫度下的熱激發(fā)會導致其體內(nèi)產(chǎn)生載流子，將會干擾表面或邊界金屬態(tài)的測量

3、和利用。因此，尋找具有大帶隙的拓撲絕緣體材料是下一步的努力方向。由于自旋軌道耦合效應對獲得大帶隙拓撲絕緣體發(fā)揮著重要的作用，而重金屬通常具有較大的自旋軌道耦合強度，因此很多研究主要集中在由Sn、Sb和Bi等重金屬元素組成的系統(tǒng)。
　　本文中，我們基于密度泛函理論預測了幾種具有大帶隙的二維拓撲絕緣體材料，并且系統(tǒng)研究了應力和化學吸附對其拓撲性質的調節(jié)。本論文共分為七章。第一章介紹了有關拓撲絕緣體的理論和實驗方面研究。第二章介紹了密度

4、泛函理論并對本文采用的第一性原理計算軟件程序做了說明。第三章研究了Bi(111)薄膜的電子結構和拓撲性質，及化學吸附對Bi薄膜拓撲態(tài)的調節(jié)。第四章研究了化學修飾As薄膜的拓撲性質，及其拓撲性質在應力作用下變化規(guī)律。第五章主要研究了襯底和應力對Sn薄膜電子結構和拓撲性質的影響。第六章主要闡述了應力作用下-CH3吸附的Sn薄膜發(fā)生拓撲相變的原因，并提出了六方氮化硼可以有效支撐其實現(xiàn)量子自旋霍爾效應。第七章主要研究了-SiH3官能團吸附對Ⅳ族

5、和V族元素組成的二維材料電子性質的影響。最后是對本文內(nèi)容的總結和對拓撲絕緣體的展望。主要內(nèi)容和結論如下:
　　(1)基于第一性原理計算方法，我們系統(tǒng)研究了Bi(111)薄膜的電子結構和拓撲性質隨厚度的變化規(guī)律。1層和2層的Bi薄膜是二維拓撲絕緣體，且具有較大的非平庸帶隙，約為0.5 eV，而3-5層的Bi薄膜表面態(tài)呈現(xiàn)類金屬性。此外，發(fā)現(xiàn)在電場作用下1層Bi薄膜的拓撲性質具有魯棒性，而2層Bi薄膜在電場作用下容易變成金屬特性。

6、r>　　另外，還研究了H和F原子吸附對1-5層Bi薄膜拓撲性質的影響。結果發(fā)現(xiàn)H和F吸附對1層Bi薄膜非平庸拓撲性質并沒有影響，卻使帶隙變得更大，分別為1.08 eV和1.04 eV。H吸附使2層Bi薄膜的非平庸帶隙增大，而F吸附的Bi薄膜則呈現(xiàn)金屬性。對于3層Bi薄膜，H吸附使其打開一個0.33 eV的非平庸帶隙。對于4層和5層的Bi薄膜，H和F吸附后的體系均表現(xiàn)為金屬性。無論是吸附前和吸附后的Bi薄膜，電子性質的變化主要源于層間耦合

7、作用對薄膜系統(tǒng)性質的影響，同時，吸附原子軌道和Bi原子軌道雜化也會導致體系電子性質的改變。
　　(2)我們預測在表面修飾的As薄膜中可以實現(xiàn)二維拓撲絕緣體，其中包括H、-CH3和-OH等吸附。結果顯示純凈的As薄膜是普通絕緣體，具有平庸的間接帶隙。而H、-CH3和-OH表面吸附的As薄膜(AsH、AsCH3和AsOH)屬于二維拓撲絕緣體，且具有較大能隙。AsH、AsCH3和AsOH薄膜的體帶隙分別是0.236 eV、0.184 e

8、V和0.304 eV。非零的Z2拓撲數(shù)和螺旋邊界態(tài)的存在證明了上述體系的拓撲非平庸特性。拓撲保護的螺旋邊界態(tài)有希望實現(xiàn)低耗散電子輸運。此外，我們發(fā)現(xiàn)這些二維拓撲絕緣體的拓撲性質對力學變形具有魯棒性。
　　同樣地，我們研究了鹵族元素（F、Cl、Br和I）吸附對As薄膜拓撲性質的影響。發(fā)現(xiàn)AsF、AsCl、AsBr和AsI薄膜均屬于二維拓撲絕緣體。它們的帶隙分別是0.194 eV、0.232 eV、0.240 eV和0.255 eV。

9、如此大的帶隙有助于在化學修飾的As薄膜中實現(xiàn)室溫量子自旋霍爾效應，這些二維拓撲絕緣體在未來電子器件中具有潛在的應用價值。
　　(3)系統(tǒng)研究了不同應力作用下，六方氮化硼（h-BN）和氮化鋁(AlN)襯底對Sn薄膜拓撲性質的影響。發(fā)現(xiàn)當Sn薄膜沉積在√3×√3 h-BN襯底上時，應力在6.0％和9.3％之間，會產(chǎn)生量子自旋霍爾態(tài)。如果√7×√7 Sn薄膜沉積在5×5 h-BN上，不需要應力作用就會出現(xiàn)量子自旋霍爾態(tài)。當Sn薄膜沉積在

10、√3×√3AlN襯底上時，則需要較大應力（大于10％）才會產(chǎn)生量子自旋霍爾態(tài)，而當2×2 Sn薄膜在3×3 AlN上時，僅需要2％的壓縮應力能產(chǎn)生量子自旋霍爾態(tài)，且?guī)杜c純凈Sn薄膜的帶隙相當。襯底對Sn薄膜電子性質的影響主要源于二者的晶格失配。以上計算結果有助于理解襯底和應力對Sn膜基本性質的影響，進一步為實現(xiàn)量子自旋霍爾效應提供了可能。
　　(4)尋找具有較大帶隙的量子自旋霍爾絕緣體有助于實現(xiàn)其在室溫低能耗電子器件的應用。利用

11、第一性原理計算方法，我們預測-CH3吸附的Sn薄膜(SnCH3)在拉伸應力作用下可以轉變?yōu)榱孔幼孕魻柦^緣體，臨界應力約為6％。非零的拓撲不變量和拓撲保護的螺旋邊界態(tài)進一步證明了其非平庸特性。隨著應力增加，s軌道和pxy軌道發(fā)生能帶翻轉，從而導致了拓撲相變。研究結果表明拉伸的SnCH3薄膜非常有希望實現(xiàn)量子自旋霍爾效應。在保證SnCH3薄膜拓撲性質不被破壞的情況下，提出h-BN是有效支撐SnCH3薄膜的理想襯底。
　　(5)我們系

12、統(tǒng)研究了-SiH3吸附對Sn、As、Sb和Bi薄膜電子性質的影響。發(fā)現(xiàn)不考慮自旋軌道耦合情況下，SiH3吸附的Sn薄膜呈現(xiàn)絕緣體特性，費米能級附近的導帶和價帶分別由s和pxy軌道主導。而SiH3吸附的As薄膜、Sb薄膜和Bi薄膜均呈現(xiàn)Dirac特性，費米能級附近的能帶主要由pxy軌道貢獻?？紤]自旋軌道耦合后，-SiH3吸附的Sn薄膜的帶隙減小，但仍屬于絕緣體，說明它是普通絕緣體。但是，SiH3吸附的As薄膜、Sb薄膜和Bi薄膜在K點打開