ZSM-5-MCM-41復(fù)合材料的合成及其催化裂解性能研究.pdf

1、微孔-介孔復(fù)合分子篩具有微孔和介孔雙模型孔分布,結(jié)合了介孔材料的孔道可調(diào)與微孔分子篩強(qiáng)酸性和高水熱穩(wěn)定性的優(yōu)勢(shì),可使兩種材料優(yōu)勢(shì)互補(bǔ)、協(xié)同作用。微孔-介孔復(fù)合分子篩能夠優(yōu)化多孔催化劑的孔性質(zhì)和活性位的合理配置,在大分子的吸附與催化方面具有廣闊的應(yīng)用前景。
　　本文采用脫硅重組法以表面活性劑為模板劑合成了ZSM-5/MCM-41復(fù)合材料。研究了脫硅重組工藝條件對(duì)復(fù)合分子篩微觀結(jié)構(gòu)及催化性能的影響。結(jié)果表明當(dāng)堿濃度為1.5mol/L、

2、晶化時(shí)間為24小時(shí)、表面活性劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10％時(shí),復(fù)合分子篩具有較完整的微介孔結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的物化性質(zhì)。與ZSM-5分子篩涂層和單純堿處理的ZSM-5分子篩涂層相比,復(fù)合分子篩涂層對(duì)吸熱燃料模型化合物正十二烷催化裂解性能明顯改善。
　　通過(guò)改變表面活性劑鏈長(zhǎng),成功制備了不同介孔孔徑的ZSM-5/MCM-41復(fù)合分子篩。XRD和TEM結(jié)果表明復(fù)合分子篩同時(shí)具有ZSM-5分子篩和六方對(duì)稱介孔MCM-41分子篩的特征。N2吸附,27Al-固

3、體核磁,NH3-程序升溫脫附及吡啶吸附紅外結(jié)果表明表面活性劑的鏈長(zhǎng)很大程度上決定了復(fù)合分子篩的介孔尺寸和酸性位可接近性。利用超臨界正十二烷的催化裂解反應(yīng)為探針,研究ZSM-5/MCM-41復(fù)合分子篩涂層的催化裂解性能。發(fā)現(xiàn),正十二烷的轉(zhuǎn)化率隨著ZSM-5/MCM-41復(fù)合分子篩孔徑的增大而提高。這一結(jié)果說(shuō)明復(fù)合分子篩較大的孔徑對(duì)孔道內(nèi)擴(kuò)散和催化劑的酸性位可接近性有著積極的作用。
　　研究了粒徑尺寸和硅鋁比對(duì)ZSM-5分子篩脫硅重組