MoS2復(fù)合材料的制備及其用于廢水中有機(jī)污染物的去除研究.pdf

1、酚類化合物和染料是印染廢水中的主要有機(jī)污染物，多數(shù)酚類化合物具有含量高、毒性大等特點(diǎn)，印染廢水具有COD含量高、透光度低等特點(diǎn)。根據(jù)酚類和印染廢水的特點(diǎn)，可知單一的處理方法難以將有機(jī)廢水中的有機(jī)污染物去除完全。本文以光催化和類Fenton氧化技術(shù)結(jié)合可以提高廢水中酚類等有機(jī)污染物降解效率，該方法具有安全、簡單、效率高等特點(diǎn)，且催化劑不能造成二次污染。
　　本論文研究制備了MoS2及其MoS2復(fù)合材料并對苯酚、鄰苯二酚、亞甲基藍(lán)、甲

2、基橙和羅丹明B的去除進(jìn)行了研究，主要實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果如下:
　　(1)采用溶劑熱法合成不同形貌的MoS2材料，同時(shí)研究反應(yīng)溫度、原料配比和不同穩(wěn)定劑對產(chǎn)物的性能的影響。通過X射線衍射儀(XRD)、掃描電鏡(SEM)、XPS等手段表征分析結(jié)構(gòu)形貌特征。結(jié)果顯示其形貌為規(guī)則的片層狀構(gòu)架，此結(jié)構(gòu)是由許多納米片相互堆疊和互交形成，粒徑分布均一。以苯酚水溶液為模擬廢水，MoS2/PVP催化劑在H2O2和可見光存在條件下，研究了苯酚溶液初始pH值

3、、催化劑濃度、反應(yīng)溫度和苯酚濃度對催化降解苯酚的影響，確定降解苯酚模擬廢水的最佳條件:pH=8.0、催化劑濃度為1.5 g/L和反應(yīng)溫度40℃對苯酚的降解率為98.7％，COD去除率達(dá)到65％。且得出苯酚模擬廢水降解過程的動力學(xué)遵循一級反應(yīng)動力學(xué)。通過對比在可見光和H2O2同時(shí)存在或單獨(dú)H2O2存在條件下催化降解苯酚，在使用光照和H2O2同時(shí)存在的條件下的降解速率為0.0612min-1，是在H2O2存在條件下類-Fenton的降解速率

4、(0.01875 min-1)的3.26倍，說明光照對降解有很大影響;同時(shí)MoS2催化劑在降解過程中表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。
　　(2)通過原位生長的方法，在不同溫度下將MoS2納米片生長在Fe3O4顆粒表面制備Fe3O4@MoS2核-殼復(fù)合材料，通過SEM、TEM、XRD、BET和VSM分析方法進(jìn)行了表征，表征結(jié)果顯示在反應(yīng)溫度180℃時(shí)MoS2納米片較為均勻的負(fù)載在Fe3O4顆粒表面，且比表面積為114.2 m2/g。較Fe3O4

5、磁化強(qiáng)度值有所減少。選擇鄰苯二酚為降解目標(biāo)物，研究結(jié)果表明:在H2O2濃度10.0 mmol/L，催化劑投加量1.0 g/L，鄰苯二酚濃度為50 mg/L，pH=7.2的操作條件下，鄰苯二酚廢水的去除率和COD去除分別能達(dá)到99％和90％，鄰苯二酚降解過程遵循一級反應(yīng)動力學(xué)。在光照和H2O2同時(shí)存在的條件下降解速率較單獨(dú)H2O2和光照的降解速率快很多，其催化反應(yīng)速率是它的光催化和Fenton氧化速率簡單加和的2倍，說明在降解的過程中Fe

6、3O4和MoS2具有協(xié)同增效作用。對于模擬鄰苯二酚廢水來說，催化劑重復(fù)使用對催化活性幾乎沒有影響，重復(fù)使用4次后，催化活性僅降低了5％，說明Fe3O4@MoS2核-殼復(fù)合材料在降解過程中穩(wěn)定性較好。
　　(3)通過高溫碳化方法，制備MoS2@C核-殼復(fù)合材料，通過掃描電鏡、X射線衍射、比表面積和拉曼分析方法進(jìn)行了表征，表征結(jié)果顯示在反應(yīng)溫度850℃時(shí)炭納米片較為均勻的包在MoS2納米片表面，且比表面積為586 m2/g。處理堿性染

7、料亞甲基藍(lán)(MB)廢水，結(jié)果表明:MoS2@C核-殼復(fù)合材料吸附亞甲基藍(lán)較單獨(dú)MoS2的吸附效果好。試驗(yàn)探究在吸附溫度為45℃，pH值為近中性偏堿性和吸附劑濃度為1.75 g/L實(shí)驗(yàn)條件下，亞甲基藍(lán)的去除率為99.7％。在不同吸附溫度和吸附初始濃度的準(zhǔn)二級動力學(xué)模型的相關(guān)系數(shù)R2＞0.999，較準(zhǔn)一級動力學(xué)模型能夠很好地描述MoS2@C復(fù)合材料吸附MB過程。Dubinin-Radushkevch、Temkin和Langmuir模型可以更

8、好的描述MB的吸附過程，Langmuir單分子層吸附量最大達(dá)到276.4 mg/L。根據(jù)Dubinin-Radushkevch模型計(jì)算吸附亞甲基藍(lán)的吸附勢能均值為3.53 kJ/mol，說明MoS2@C復(fù)合材料吸附MB過程為吸熱反應(yīng)，熱力學(xué)分析知:實(shí)驗(yàn)在不同初始濃度、不同溫度下MoS2@C復(fù)合材料吸附MB的△G的最大值為-1.77 kJ/mol，最小值為-12.77 kJ/mol，吸附熱△H的范圍1.24～6.81 kJ/mol，反應(yīng)熵