鎂及其合金儲氫性能的計(jì)算研究.pdf

1、本文采用密度泛函理論方法系統(tǒng)研究了氫在鎂及其合金的吸附、解離、擴(kuò)散和滲透行為。
　　 主要包含下面兩個(gè)部分:
　　 1.采用密度泛函方法,對H2在Mg(0001)及摻雜一系列的過渡金屬的Mg表面的吸附行為進(jìn)行了研究。結(jié)果表明,H2在Mg(0001)、Fe、Co、Cu和Zn摻雜的Mg表面只存在物理吸附:在Sc、Ti、V、Cr、Mn和Ni摻雜的Mg表面時(shí)物理吸附和化學(xué)吸附都存在。H2在M(Sc～Zn)摻雜Mg表面解離的能壘均

2、低于Mg(0001)表面。解離后的H易化學(xué)吸附在以下三種鄰近的空位:Fe摻雜Mg表面的fcc-hop1位;Ni摻雜Mg表面的hcp-hcp位;其余摻雜Mg表面的fcc-fcc位。計(jì)算結(jié)果顯示,Ti、V、Cr、Mn、Ni摻雜在Mg表面可有效改善H2的吸附與解離性能。
　　 2.采用密度泛函理論方法,對氫在Mg及過渡金屬摻雜的Mg的表面及內(nèi)部的吸附、擴(kuò)散及滲透行為進(jìn)行了研究。計(jì)算結(jié)果表明,過渡金屬摻雜在熱力學(xué)上是有利的,摻雜金屬與鎂

3、之間有明顯的電荷轉(zhuǎn)移。H趨向于吸附在Mg表面以及摻雜Mg表面的穴位,H在Mg表面的穴位之間的擴(kuò)散以及在摻雜原子附近的穴位之間的擴(kuò)散都是比較容易進(jìn)行的,但是在不同金屬原子穴位之間的擴(kuò)散是比較困難的。H的滲透路徑依賴于摻雜原子的位置。整體上看,摻雜Ti和Ni對于Mg的儲氫性能有顯著的改善,而摻雜Cu對于Mg的儲氫性能沒有實(shí)質(zhì)性的效果。這些結(jié)果與實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)在鎂中摻雜Ti和Ni能有效的改變鎂吸附/脫附氫性能相一致,也為摻雜元素的選擇提供了良好指