鉭基非晶與納米晶材料的一步合成及光催化產(chǎn)氫性能.pdf

1、鉭基氧化物是已知光催化分解水制氫活性最高的催化劑之一，該類化合物的晶化程度是影響其催化活性的重要參數(shù)。在已報道文獻中，晶化的鉭基氧化物需要高溫煅燒或者多步法來獲得。本文工作中，我們發(fā)展了一種一步制備高度晶化鉭基氧化物的水熱-溶劑熱方法，所制得的鉭基氧化物具有晶化程度可控，催化產(chǎn)氫活性高等特點。通過調(diào)變礦化劑、反應(yīng)溫度和反應(yīng)時間等合成參數(shù)制備出納米Ta2O5，Na2Ta2O6以及多種復(fù)合鉭基氧化物，通過改變?nèi)軇┇@得了具有可見光響應(yīng)的Ta2

2、O5，Na2Ta2O6等納米晶，并對其形貌、結(jié)構(gòu)、粒度、光吸收性質(zhì)、光催化產(chǎn)氫性能等進行了系統(tǒng)的測試和細(xì)致的分析。
　　采用水熱溶劑熱法，一步可控合成高活性的Ta2O5納米晶，通過改變反應(yīng)的溫度，獲得了不同晶化程度的Ta2O5納米晶，反應(yīng)溫度為200℃時，其在紫外區(qū)的光解水產(chǎn)氫速率最佳，為商業(yè)Ta2O5的9倍。通過改變礦化劑的種類和濃度，獲得了Na2Ta2O6及其復(fù)合氧化物，當(dāng)添加的礦化劑NaF的濃度為0.2M時，得到了純相的Na

3、2Ta2O6，其光催化分解水產(chǎn)氫速率為不加礦化劑時樣品的1.25倍，是商業(yè)Ta2O5的11倍。考慮到環(huán)保、安全的因素，我們使用乙二醇來代替甲苯溶劑，用水熱-溶劑熱兩相熱解法合成了NaF改性的高活性的樣品。在乙二醇/NaF體系中，反應(yīng)溫度和時間分別為160℃/20h，當(dāng)?shù)V化劑NaF濃度為0.4M時，合成了純相Na2Ta2O6。當(dāng)?shù)V化劑NaF的濃度增加到0.6M時，為Na3TaO4和Na2Ta2O6兩相共存的復(fù)合化合物。發(fā)現(xiàn)所有添加不同濃度