基于離子液體復合界面的氧化還原蛋白質電化學傳感器的研究.pdf

1、蛋白質是生命活動中一類重要的生物大分子,研究氧化還原蛋白質和酶在電極上的直接電化學行為,對于了解蛋白質的電子傳遞機制以及開發(fā)新型的無媒介體電化學生物傳感器具有重要的意義。離子液體(IL)是由小的無機陰離子和大的有機陽離子構成,具有高的離子導電性和電化學穩(wěn)定性而被廣泛應用于電化學和電分析領域,它既可以作為溶劑和支持電解質,又可以作為粘合劑和固定材料用于制備修飾電極。納米材料的高比表面積、高導電性使之成為應用于傳感器方面最有前途的材料。本論

2、文以離子液體和納米材料作為修飾劑,制備了三種不同的血紅素蛋白質修飾電極,并研究了血紅素蛋白質的直接電化學行為。論文主要包括以下內容:
　　 1.構建了一種基于新型復合材料Nation-四氧化三鈷(Co3O4)納米粒子-金(Au)納米粒子-肌紅蛋白(Mb)的電化學生物傳感器,將離子液體正己基吡啶六氟磷酸鹽(HPPF6)代替部分石蠟作為粘合劑和修飾劑與石墨粉一起混合制得相應的基底電極。紫外-可見吸收光譜(UV-Vis)和傅立葉變換紅

3、外光譜(FT-IR)表明Mb在復合膜保持其天然結構。循環(huán)伏安法出現一對良好的氧化還原峰,表明了Mb的直接電子轉移過程的實現,這歸因于納米材料的協(xié)同效應,加快了電子傳遞速率。復合材料修飾電極對三氯乙酸具有良好電催化還原能力,具有良好的穩(wěn)定性和重復性。
　　 2.構建了一種基于石墨烯(OR/)-1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽(EMIMBF4)-殼聚糖(CTS)-肌紅蛋白(Mb)的新型電化學傳感器。以離子液體正己基吡啶六氟磷酸鹽(H

4、PPF6)修飾碳糊電極為基底電極,然后將CTS、Mb、EMIMBF4和OR按照一定比例混合后滴涂于電極表面,制得一種新型的修飾電極CTS-Mb-GR-IL/CILE。紫外-可見吸收光譜(UV-Vis)和傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)表明Mb在復合膜保持其天然結構。由于復合材料中GR的高比表面積和導電性、IL的離子導電性、GR-IL的相互作用以及CTS的生物相容性,極大的促進了復合膜中Mb的直接電子轉移速率,循環(huán)伏安法出現一對良好的氧化

5、還原峰。CTS-GR-IL-Mb/CILE對三氯乙酸(TCA)表現出良好的電催化還原行為,計算了相應的表觀米氏常數(Kmapp)。
　　 3.以離子液體正丁基吡啶六氟磷酸鹽(BPPF6)為粘合劑制備了離子液體修飾碳糊電極(CILE),將Nation、IL、石墨烯(GR)和納米碳酸鈣(Nano-CaCO3)復合物修飾于電極表面制得了Nafion/Hb-CaCO3-GR-IL/CILE。用電化學方法、紫外-可見光譜、傅里葉紅外變換光