木質(zhì)納米纖維素可視化建模與分子動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、木纖維是自然界中資源最豐富、性能最穩(wěn)定、品質(zhì)最優(yōu)良的高分子聚合物，每年生長(zhǎng)總量多達(dá)千億噸。木纖維的主要成分是纖維素，其機(jī)械特性由晶態(tài)結(jié)構(gòu)與非晶態(tài)結(jié)構(gòu)所占的比例來(lái)刻畫，其中規(guī)則的晶態(tài)結(jié)構(gòu)決定了木材的彈性，非晶態(tài)結(jié)構(gòu)決定了木材的靈活性與柔軟性。然而，僅通過(guò)實(shí)驗(yàn)方法并不能完全理解木質(zhì)納米纖維素的納觀結(jié)構(gòu)、機(jī)械性能以及材料的變形與破壞現(xiàn)象，本論文研究將納米技術(shù)和分子動(dòng)力學(xué)模擬引進(jìn)到木材科學(xué)中，不僅擴(kuò)寬了木材科學(xué)的研究領(lǐng)域，還使對(duì)木纖維的研究深度

2、從細(xì)胞水平上升到分子水平。
　　本論文考察了木質(zhì)納米纖維素的結(jié)構(gòu)形態(tài)，采用強(qiáng)酸水解的實(shí)驗(yàn)方法選擇性地降解掉無(wú)定形態(tài)的非晶體結(jié)構(gòu)而得到纖維素晶體，再輔以機(jī)械作用分離出納米纖維素，實(shí)驗(yàn)所制備的納米纖維素結(jié)晶度高，在水分散體系中易形成穩(wěn)定的膠狀溶液，能在室溫下長(zhǎng)期放置而不會(huì)出現(xiàn)分層或沉淀現(xiàn)象。
　　依據(jù)納米纖維素的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，本論文研究借助于美國(guó)密西西比州立大學(xué)的高性能工作站和集群計(jì)算機(jī)，建立了木質(zhì)納米纖維素中的兩種晶態(tài)構(gòu)型Ⅰα和Ⅰ

3、β以及非晶態(tài)結(jié)構(gòu)的可視化原子三維模型，采用周期性邊界條件，提取初始狀態(tài)的原子坐標(biāo)、晶格長(zhǎng)度、速度分布、環(huán)境狀態(tài)等數(shù)據(jù)。在模型的系統(tǒng)能量達(dá)到最小化和熱平衡后，采用開源代碼LAMMPS編寫拉伸變形模擬程序，模擬原子間的相互作用，記錄納觀尺度下的原子應(yīng)力以及運(yùn)動(dòng)規(guī)律信息，分析氫鍵斷裂與重新結(jié)合對(duì)所建模型的影響。經(jīng)過(guò)多次模擬，選取合適的仿真步長(zhǎng)，在節(jié)省時(shí)間的同時(shí)也保證了計(jì)算的精確性，對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)結(jié)果采用MATLAB進(jìn)行后處理分析，可視化開源軟件A

4、tomeye對(duì)變形過(guò)程進(jìn)行可視化監(jiān)控。
　　提出一種新型的反應(yīng)型力場(chǎng)ReaxFF勢(shì)能函數(shù)對(duì)所搭建模型的平衡態(tài)結(jié)構(gòu)進(jìn)行分子動(dòng)力學(xué)仿真模擬的方法，與以往的研究中采用的勢(shì)能函數(shù)僅關(guān)注鍵的斷裂，而無(wú)法分析鍵的再結(jié)合的方法不同，該勢(shì)能函數(shù)的優(yōu)勢(shì)是通過(guò)描述鍵斷裂與形成過(guò)程中鍵級(jí)的變化來(lái)描述模型的變形過(guò)程，結(jié)果表明，這對(duì)于分析木質(zhì)納米纖維素結(jié)構(gòu)中碳、氫、氧原子在變形中的結(jié)構(gòu)變化大有益處。通過(guò)分析所構(gòu)建模型的仿真數(shù)據(jù)，得到木質(zhì)納米纖維素模型的表征

5、參數(shù)，所得到的數(shù)據(jù)與文獻(xiàn)中取得的結(jié)果相一致，說(shuō)明采用基于新型反應(yīng)性力場(chǎng)的分子動(dòng)力學(xué)模擬方法，對(duì)分析含有碳、氫、氧元素的碳水化合物是可行的，并且研究結(jié)果具有可信度。
　　建立拉伸變形過(guò)程的應(yīng)力-應(yīng)變數(shù)學(xué)模型，定性地分析了該數(shù)學(xué)模型與應(yīng)變速率、分子鏈長(zhǎng)度、分子鏈數(shù)目以及溫度的關(guān)系，通過(guò)分析模型體系內(nèi)部能量的變化和分子鏈構(gòu)象的變化來(lái)解釋說(shuō)明納米纖維素的變形行為和氫鍵變化。結(jié)果表明應(yīng)力-應(yīng)變數(shù)學(xué)模型具有聚合物典型的從線性到非線性的過(guò)渡態(tài)，