單壁碳納米管拉曼光譜及電輸運(yùn)性質(zhì)研究.pdf

1、本論文研究了單壁碳納米管(SWNTs)的拉曼光譜和電輸運(yùn)特性。
　　 首先，利用共振拉曼光譜研究了SWNTs對幾種外界作用，包括應(yīng)力、靜電注入和納米顆粒修飾等的響應(yīng)。對較大直徑超長碳管中反常拉曼光譜的研究發(fā)現(xiàn)，沿著碳管軸向特征拉曼光譜G+、G-和G'峰分別位于1553、1563和2597cm-1，均明顯低于文獻(xiàn)報(bào)道的實(shí)驗(yàn)和理論值。顯著的拉曼紅移可歸因于內(nèi)建張應(yīng)力作用，用紅外激光退火可以使應(yīng)力釋放，拉曼峰向高波數(shù)移動。較大直徑的碳

2、納米管具有相對較小的曲率效應(yīng)，更容易受到內(nèi)建應(yīng)力的影響。均勻應(yīng)力的存在為利用應(yīng)力工程調(diào)制碳管能帶結(jié)構(gòu)提供了可能。
　　 在SWNTs場效應(yīng)管(FETs)工作狀態(tài)下，分別用光子能量為1.96eV和2.41eV的兩種激光激發(fā)平均直徑為1.4nm的SWNTs束中金屬性和半導(dǎo)體性碳管，原位研究了半導(dǎo)體性及金屬性碳管拉曼光譜對外加電場的響應(yīng)。發(fā)現(xiàn)金屬性碳管中，G-拉曼模在負(fù)柵壓下向高波數(shù)移動并伴隨著峰寬的窄化，但對正偏壓無響應(yīng)。這一發(fā)現(xiàn)證

3、明了在SWNTs束中存在Kohn反?，F(xiàn)象，金屬性碳管的LO聲子模隨著費(fèi)米能級的變化而變化，為利用拉曼光譜原位監(jiān)測FETs溝道中載流子濃度提供了可能。在源、漏偏壓作用下的拉曼光譜測量發(fā)現(xiàn)，隨著單位長度SWNTs上電功率消耗的增加，G峰向低波數(shù)平移，波形同時逐漸展寬。這一現(xiàn)象說明產(chǎn)生了熱聲子，并且在通常的SWNT-FETs中，大大低估了襯底對聲子的散射。
　　 其次，用電子束蒸發(fā)和快速熱退火工藝在SWNT-FETs表面自組裝了金納米

4、顆粒，制備出新奇的SWNTs復(fù)合結(jié)構(gòu)——SWNT@金納米顆粒。拉曼光譜測量表明，表面金屬納米顆粒的庫侖作用改變了SWNTs的電子結(jié)構(gòu)。電輸運(yùn)測量發(fā)現(xiàn)，當(dāng)溫度低于150K時，在長約2μm的導(dǎo)電溝道中觀察到強(qiáng)烈的電流振蕩。這種庫侖阻塞引起的單電子效應(yīng)可以用兩種機(jī)理解釋：(1)肖特基勢壘高度調(diào)制——庫侖阻塞效應(yīng)主導(dǎo)著對金納米顆粒的電注入過程，一旦在電極附近的金納米顆粒俘獲了電荷，其靜電勢能的改變會影響到接觸附近肖特基勢壘的高度，進(jìn)而影響碳管溝

5、道中的電流；(2)能帶調(diào)制——俘獲了電荷的金納米顆粒充當(dāng)散射中心，它們改變了沿碳管溝道的局部電勢，縮短了電荷在碳管中傳輸?shù)钠骄杂沙?，進(jìn)而引起電流振蕩。
　　 借助于納米碳鏈@SWNT復(fù)合結(jié)構(gòu)，第一次詳細(xì)研究了sp雜化的一維碳原子鏈的拉曼譜和電學(xué)特性。發(fā)現(xiàn)納米碳鏈@SWNT復(fù)合結(jié)構(gòu)具有獨(dú)特的量子線特性，呈現(xiàn)非線性電學(xué)特性，電導(dǎo)隨溫度的變化遵從冪指數(shù)關(guān)系，類似于Luttinger流體。低溫下觀察到均勻的庫侖振蕩峰，表明其可用于制作

6、性能優(yōu)良的單電子器件。
　　 再次，用傳統(tǒng)光刻技術(shù)結(jié)合自對準(zhǔn)的方法制備出間距約為5nm的金屬電極，為單分子電學(xué)特性的研究創(chuàng)造了條件。成功制備出大面積納米間距電極陣列，利用交流介電泳技術(shù)成功實(shí)現(xiàn)了在整個硅片上碳管納米器件的集成。這一簡單且廉價的工藝有望應(yīng)用于未來分子電路的構(gòu)建。
　　 最后，用低功函數(shù)的金屬(Sc，Sm，Al等)作為源、漏電極材料制備了性能穩(wěn)定的n型SWNT-FETs。Sc和碳管具有較好的親和性，費(fèi)米能級與