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文檔簡介
1、半導(dǎo)體光催化劑,如二氧化鈦(TiO2)和硫化鋅(ZnS),在降解環(huán)境中有機(jī)污染物方面表現(xiàn)出了強(qiáng)氧化性、污染物礦化完全、催化效率高等特點(diǎn),在處理水體系中難降解有機(jī)污染物方面具有潛在的應(yīng)用前景。同時(shí),粉體光催化材料在水處理的應(yīng)用中存在太陽光利用率低、容易團(tuán)聚、難回收利用等問題阻礙其在環(huán)境治理中的直接應(yīng)用。為此開發(fā)出兼具半導(dǎo)體粒子高催化效率和聚合物柔韌性的負(fù)載型有機(jī)-無機(jī)復(fù)合光催化材料對(duì)于半導(dǎo)體光催化劑的規(guī)?;瘧?yīng)用具有重要理論意義和實(shí)踐價(jià)值。
2、 本博士論文研究重點(diǎn)是利用高壓靜電紡絲技術(shù)制備具有納微米尺寸多孔結(jié)構(gòu)、高透光率和較好耐光催化降解能力的含羧基氟碳聚合物電紡纖維氈,并以其作為載體,在低溫液相條件下,采用外部負(fù)載法制備半導(dǎo)體.氟碳聚合物電紡纖維復(fù)合材料。在紫外光廠可見光照條件下,以水溶液中有機(jī)染料為目標(biāo)降解物,研究復(fù)合材料光催化活性和穩(wěn)定性。主要內(nèi)容包括以下4個(gè)部分: (1)聚偏氟乙烯電紡纖維的制備及其表面改性研究:利用高壓靜電紡絲技術(shù)制備了纖維直徑分布在
3、100-200nm,具有開放未交聯(lián)結(jié)構(gòu)的聚偏氟乙烯(PVDF)電紡纖維氈。為提高半導(dǎo)體粒子在PVDF電紡纖維表面的結(jié)合強(qiáng)度和負(fù)載率,本文采用兩種方法進(jìn)行PVDF電紡纖維表面羧基化改性:第一,利用丙烯酸和丙烯酸三氟乙酯的共聚物與PVDF共混進(jìn)行靜電紡絲,含羧基的氟碳共聚物與PVDF相容性良好,制備了表面含有羧基官能團(tuán)的氟碳聚合物(MAA-co-TFA/PVDF)電紡纖維氈,其在水熱150℃以下處理8h電紡纖維的形貌變化不大;第二,采用常壓
4、介質(zhì)阻擋放電,紫外輻射方法制備PVDF電紡纖維表面接枝丙烯酸的含羧基氟碳聚合物(PVDF-g-AA)電紡纖維氈。放電處理60s和120s條件下制備的PVDF-g-AA電紡纖維氈具有較好的丙烯酸接枝率和纖維形貌。 (2) ZnS-氟碳聚合物電紡纖維復(fù)合材料的制備及其光催化性能研究:本文采用2種方法制備了ZnS-氟碳聚合物電紡纖維復(fù)合材料。第一,常溫溶液法:用(MAA-co-TFA/PVDF)電紡纖維氈作為載體,利用電紡纖維表面羧基
5、對(duì)鋅離子的絡(luò)合能力,在常溫溶液中用均勻沉淀法在纖維表面制備分布均勻、直徑約50nm的ZnS-氟碳聚合物電紡纖維復(fù)合光催化材料,在紫外光照下它對(duì)水中次甲基藍(lán)光催化降解質(zhì)量殘留百分率220nun時(shí)為0.03%,低于同等條件下的納米ZnS粉體,重復(fù)5次光催化降解仍具有較好的穩(wěn)定性。 第二,水熱沉淀法:以PVDF-g-AA電紡纖維氈為載體,利用電紡纖維表面羧基對(duì)鋅離子的絡(luò)合能力,在水熱條件下制備與纖維表面有化學(xué)鍵作用、均勻分布、直徑0.
6、5-2μm的ZnS/PVDF-g-AA纖維復(fù)合光催化材料。同時(shí),以紫外燈為光源,甲基橙為目標(biāo)光催化降解物,研究了復(fù)合材料的光催化活性。結(jié)果表明,ZnS/PVDF-g-AA纖維復(fù)合材料的高催化比表面積和復(fù)合材料間存在的吸附-遷移-光降解作用使其具有較高的光催化效率,重復(fù)8次光催化降解后仍具有較好的催化活性。 另外,采用MAA-co-TFA/PVDF電紡纖維氈為載體,利用電紡纖維表面羧基對(duì)鋅離子的絡(luò)合能力控制ZnS晶體在纖維表面成核
7、和增長,經(jīng)水熱共沉淀方法,在氟碳聚合物納米纖維表面負(fù)載與纖維化學(xué)鍵合、粒徑100-300nm的ZnS-氟碳聚合物電紡纖維復(fù)合材料。在紫外光照射下,對(duì)水中次甲基藍(lán)光催化降解研究表明:ZnS-氟碳聚合物電紡纖維復(fù)合材料具有比納米ZnS粉體高的光催化效率。重復(fù)10次光催化降解水中次甲基藍(lán)實(shí)驗(yàn),光催化降解率保持不變。 (3) TiO2-(MAA-co-TFA/PVDF)電紡纖維復(fù)合光催化材料的制備和表征:利用含羧基的氟碳聚合物(MAA-
8、co-TFA/PVDF)電紡纖維作為載體,首先通過表面羧基化改性的電紡纖維對(duì)鈦離子進(jìn)行絡(luò)合吸附,然后在水熱條件下,使TiO2粒子在氟碳聚合物電紡纖維表面成核、增長,得到粒徑20nm以內(nèi)、分布均勻的TiO2-(MAA-co-TFA/PVDF)電紡纖維復(fù)合光催化材料。在紫外光照射條件,以水溶液中次甲基藍(lán)為目標(biāo)光催化降解物,研究TiO2-(MAA-co-TFA/PVDF)電紡纖維復(fù)合光催化材料的光催化效率和穩(wěn)定性。結(jié)果表明,水熱反應(yīng)6h制備的
9、復(fù)合材料具有較好的對(duì)次甲基藍(lán)的光催化降解率,遠(yuǎn)高于相同條件下納米TiO2粉體的光催化降解率,其重復(fù)10次后的光催化降解率保持不變。 (4)復(fù)合半導(dǎo)體-氟碳聚合物電紡纖維復(fù)合材料的制備及其可見光催化性能研究:用表面含有羧基的(MAA-co-TFA/PVDF)電紡纖維氈作為載體,利用電紡纖維表面的羧基對(duì)水溶液中的金屬離子絡(luò)合吸附作用,水熱條件下控制半導(dǎo)體粒子在纖維表面的成核、增長。通過控制反應(yīng)體系中摻雜離子的數(shù)量,制備與纖維表面有化
10、學(xué)鍵合作用、分布均勻的粒徑10nm-1.5μm的TiO2/ZnS-氟碳聚合物電紡纖維復(fù)合材料。在可見光照條件下,以水中次甲基藍(lán)為目標(biāo)光催化降解物,研究復(fù)合材料的光催化活性和穩(wěn)定性。結(jié)果表明,復(fù)合材料的高催化比表面積和復(fù)合材料間存在的吸附-遷移-光降解作用使其具有較高的光催化效率。水熱反應(yīng)體系中ZnSO4:TiOSO4=0.625%制備的復(fù)合材料對(duì)次甲基藍(lán)的光催化降解率120min時(shí)為100%,遠(yuǎn)高于相同條件下的納米粉體TiO2光催化降解
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