氧化鋅—石墨烯雜化材料的性能和機理研究.pdf

1、本文采用X射線吸收精細結構技術（XAFS:包括EXAFS和XANES兩種方法），并結合透射電鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、超導量子干涉儀(SQUID)等實驗技術，研究了石墨烯(graphene)調控氧化鋅(ZnO)基半導體納米材料的磁學性能及光催化性能的內在機理。采用類溶膠凝膠法分別合成了過渡金屬鈷摻氧化鋅量子點(Zn0.98Co0.02O)與石墨烯的復合材料Zn0.98Co0.02O/RGO以及氧化鋅

2、納米晶與石墨烯的復合材料ZnO/RGO。詳細的理論及實驗結果表明Zn0.98Co0.02O和RGO間電子相互作用產(chǎn)生的CoZn+Vo復合體是決定Co2+之間具有室溫鐵磁耦合的關鍵因素;氧空位和RGO對光生電子的協(xié)同俘獲作用導致ZnO/RGO的光催化效率較ZnO提高了～10倍。
　　1.利用石墨烯調控Co摻雜ZnO基稀磁半導體的磁學性質采用XAFS技術與密度泛函理論方法(DFT)系統(tǒng)地研究了Zn0.98Co0.02O量子點與石墨烯不

3、同復合納米材料的電子結構、局域結構及磁學特性。EXAFS結果說明所制備樣品中磁性摻雜Co2+占據(jù)Zn替代位(CoZn)。UV-Vis譜、Raman譜及EPR譜表明Zn0.98Co0.02O與石墨烯之間存在劇烈的電子相互作用，并導致大量氧空位(Vo)產(chǎn)生。使用VASP（維也納從頭計算軟件包）的計算結果和XANES技術表明，Vo選擇性地存在于CoZn的最近鄰并形成CoZn+Vo復合體。CoZn+Vo復合體拓寬了Co2+空t2g↓少數(shù)態(tài)，在導

4、帶底引入雜質能級t2g↓-Vo，最終導致Co摻雜ZnO與RGO雜化結構中Co2+間的室溫鐵磁相互作用。
　　2.利用石墨烯調控ZnO基光催化材料的光催化降解活性采用一步法制備了還原氧化石墨烯(RGO)包覆ZnO納米顆粒(NPs)的準核殼結構ZnO/RGO光催化復合材料。透射電鏡(TEM)和X射線衍射(XRD)表明ZnO/RGO是由纖鋅礦ZnO和石墨烯組成，且石墨烯包覆了顆粒尺寸約為6nm的ZnO。XPS和Raman結果說明準核殼結