多孔硅酸鎂高效吸附材料的構(gòu)筑及其重金屬離子吸附性能研究.pdf

1、大量含有過量有毒有害重金屬離子的工業(yè)和生活污水，不僅嚴(yán)重威脅著自然生態(tài)環(huán)境和人們的身體健康，而且已成為我國(guó)經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展面臨的巨大難題。吸附法因操作簡(jiǎn)單、周期短等優(yōu)勢(shì)，是治理重金屬離子污染的有效途徑之一，其實(shí)施效果主要取決于吸附材料的化學(xué)組成、晶體結(jié)構(gòu)、表面性質(zhì)和孔結(jié)構(gòu)等要素。特殊的表面性質(zhì)有利于促進(jìn)吸附性能，而合適孔徑分布則能有效提高孔的利用效率。因此，構(gòu)筑新型、高效、綠色、孔結(jié)構(gòu)優(yōu)良的吸附材料對(duì)治理有毒有害重金屬離子污染具有重要的科

2、學(xué)意義與實(shí)際應(yīng)用價(jià)值，將有利于促進(jìn)我國(guó)經(jīng)濟(jì)、社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展。
　　新型硅酸鎂層狀吸附材料具有來源豐富、綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)，但是其比表面積低和孔徑小等缺點(diǎn)直接制約著其吸附性能和應(yīng)用領(lǐng)域。本論文以設(shè)計(jì)和制備能高效移除有毒有害重金屬離子的硅酸鎂吸附材料為研究目標(biāo)，通過調(diào)控化學(xué)組成、表面性質(zhì)、形貌以及孔結(jié)構(gòu)等并突破相關(guān)關(guān)鍵技術(shù)，制備了系列高表面電荷、不同形貌、多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的硅酸鎂吸附材料，并以三種典型重金屬離子(Pb2+、Zn2+、Cu2+)

3、為代表，系統(tǒng)探討其對(duì)不同重金屬離子的吸附行為與吸附機(jī)理，并揭示硅酸鎂吸附材料對(duì)重金屬離子吸附性能與其化學(xué)組成和孔結(jié)構(gòu)之間的構(gòu)-效關(guān)系。論文主要研究?jī)?nèi)容和成果如下:
　　(1)基于硅酸鎂材料與陽(yáng)離子間電荷吸引機(jī)理，發(fā)展了成核/水熱晶化隔離制備技術(shù)，制備了系列小粒徑、高比表面積硅酸鎂吸附材料，并通過表面電荷的調(diào)控與優(yōu)化，系統(tǒng)探討硅酸鎂吸附材料形貌、孔結(jié)構(gòu)和表面電荷密度對(duì)Pb2+、Zn2+離子吸附性能的影響規(guī)律。研究結(jié)果表明，相較于傳統(tǒng)

4、水熱法，成核/水熱晶化隔離法能有效制備小尺寸和高比表面硅酸鎂吸附材料，其平均粒徑減小了75.8％，約為460nm，其比表面積則增加了121％，約為597m2·g-1;小尺寸和高比表面顯著提高了對(duì)Pb2+、Zn2+離子的吸附性能，對(duì)Pb2+吸附性能提高37.3％，為142.1mg·g-1，對(duì)Zn2+離子吸附性能提高25.3％，為46.5mg·g-1;通過對(duì)硅酸鎂吸附材料表面電荷的調(diào)控，大幅度提高了其對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附能力，約提高了0.36倍

5、。
　　(2)基于溶劑界面效應(yīng)，發(fā)展了混合溶劑熱法，通過調(diào)控乙醇/水混合溶劑比例，在無(wú)模板條件下可控制備了系列多級(jí)孔結(jié)構(gòu)花狀硅酸鎂吸附材料，并詳細(xì)探討該吸附材料對(duì)Pb2+、Zn2+、Cu2+三種重金屬離子的吸附行為及其吸附性能與其孔結(jié)構(gòu)間的構(gòu)-效關(guān)系。研究結(jié)果表明，混合溶劑熱法能可控制備多級(jí)孔結(jié)構(gòu)硅酸鎂吸附材料，其孔結(jié)構(gòu)在0.5～200nm范圍內(nèi)呈現(xiàn)多級(jí)孔分布，特別是介孔和大孔豐富，比表面積最高達(dá)708m2·g-1，平均孔徑達(dá)6.

6、89nm，遠(yuǎn)高于文獻(xiàn)報(bào)道值;優(yōu)良孔結(jié)構(gòu)的硅酸鎂吸附材料展現(xiàn)了優(yōu)異的重金屬離子吸附能力，對(duì)Pb2+、Zn2+、Cu2+三種重金屬離子的最大吸附量分別為436.7、78.8和52.30mg·g-1;通過EDTA二鈉溶液洗滌再生，循環(huán)使用3次后，對(duì)Pb2+吸附性能仍保持85％以上，具備一定循環(huán)再使用性能。
　　(3)基于結(jié)構(gòu)拓?fù)滢D(zhuǎn)變效應(yīng)，發(fā)展了原位相轉(zhuǎn)變可控制備技術(shù)，以碳纖維為基底，以堿式碳酸鎂薄片包覆的碳纖維復(fù)合材料為前驅(qū)體，通過原位

7、與硅酸鈉反應(yīng)，可控制備得到系列硅酸鎂包覆碳纖維的多級(jí)孔結(jié)構(gòu)復(fù)合吸附膜材料，并詳細(xì)研究其對(duì)Zn2+、Cu2+離子的吸附行為及其吸附性能與孔結(jié)構(gòu)間的構(gòu)-效關(guān)系。研究結(jié)果表明，固態(tài)相轉(zhuǎn)變反應(yīng)能成功制備得到多級(jí)孔結(jié)構(gòu)硅酸鎂復(fù)合膜吸附材料，其孔主要分布在0.8～200nm范圍內(nèi)，碳纖維表面硅酸鎂負(fù)載量約為27.3w，t％，比表面積最高為11m2g-1，平均孔徑最大為13nm;該膜材料對(duì)重金屬離子吸附快且分離簡(jiǎn)便，其適宜應(yīng)用pH范圍為4.0～7.0