分等級多孔水滑石插層材料的制備及吸附性能研究.pdf

1、無機納米多孔材料在催化反應、過濾和分離方面具有廣泛的應用前景，本論文以高效吸附去除水體污染物為目標，探索水滑石插層材料的可控制備方法，分別制備了焙燒態(tài)鋰鋁水滑石、有機插層鋅鋁水滑石以及石墨烯/鋅鋁水滑石復合材料，研究了它們對水中污染物(氟離子、鄰苯二甲酸二甲酯，對氯酚)的吸附性能。
　　 首先，用水熱法制備出分等級多孔鋰鋁水滑石材料。運用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、氮氣吸附.脫附等溫裝置以及X射

2、線光電子能譜(XPS)對所制得的樣品進行了表征。結果表明，焙燒態(tài)鋰鋁水滑石的微觀形貌為不同大小的六邊形納米片組成的三維花狀結構，比表面積達到113.2 m2·g-1，該材料具有明顯的分等級多孔結構特征：小介孔(4.5-10nm)和大介孔(40-50 nm)；Li+/Al3+摩爾比為3:1下制得的焙燒態(tài)鋰鋁水滑石對氟離子吸附效果最好，其飽和吸附量達到158.7 mg·g-1；準二級動力學方程能夠很好地描述其吸附動力學過程，顆粒內擴散模型揭

3、示其三個吸附階段；吸附等溫線符合Freundlich模型；熱動力學數(shù)據(jù)證實該吸附是一個自發(fā)性物理吸熱過程。
　　 然后，以十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)作為表面改性劑，檸檬酸鈉作為結構導向劑，通過一步水熱法制備出疏水性鋅鋁水滑石空心微球材料。經(jīng)十二烷基苯磺酸鈉表面改性后的鋅鋁水滑石的層間距從0.754 nm增大到3.045 nm，推測出SDBS在鋅鋁水滑石層間以單層垂直方式排布；而在檸檬酸鈉的誘導作用下，水滑石的形貌逐漸從納米片轉

4、變?yōu)榻q球狀空心微球。靜態(tài)吸附實驗表明，經(jīng)改性后的鋅鋁水滑石對鄰苯二甲酸二甲酯的吸附速率較快，吸附等溫線復合Langmuir模型。在吸附溫度為303 K，初始溶液pH為中性時，改性后鋅鋁水滑石樣品對鄰苯二甲酸二甲酯吸附效果最好，其飽和吸附量達到285.7 mg·g-1，再生吸附實驗證實該有機插層鋅鋁水滑石材料可多次應用于水中有機污染物去除，并保持較好的吸附穩(wěn)定性。
　　 最后，用一步水熱法制備了石墨烯/鋅鋁水滑石復合材料。在透射電

5、鏡圖中觀察到復合石墨烯的鋅鋁水滑石呈現(xiàn)出層狀的具有不平整褶皺的納米片狀形貌；BET分析其孔徑分布為小介孔(峰值處的孔徑約為4.0 nm)和大介孔(峰值處的孔徑約為10-50nm)；拉曼光譜證實了石墨烯與鋅鋁水滑石能夠很好地復合在一起。通過靜態(tài)吸附對氯酚實驗得出：石墨烯/鋅鋁水滑石復合材料對對氯酚的吸附能力遠遠大于普通的鋅鋁水滑石，準二級動力學方程能夠很好地描述其吸附動力學過程，吸附等溫線復合Langmuir模型。同時，在吸附溫度為303