由煤矸石和瀝青為原料制備FAU沸石-活性炭復合材料.pdf

1、煤矸石是煤炭開采和加工過程中產(chǎn)生的廢棄物，是我國目前排放量及累積量最大的固體廢棄物之一。煤矸石的長期堆放不僅占用大量耕地，而且極易風化和自然，對生態(tài)環(huán)境和社會環(huán)境都造成了極其惡劣的影響。因此，有效利用煤矸石來生產(chǎn)高附加值產(chǎn)品就顯得迫切需要且意義重大。本論文的研究目的就是以煤矸石為主要原料，再加入石油化工或煤化工的大宗副產(chǎn)品瀝青作為成型劑來制備新型復合材料—FAU沸石/活性炭復合物，并期望在氣體凈化和廢水處理中發(fā)揮其潛在作用，最終實現(xiàn)變廢

2、為寶。論文的核心就在于復合材料的制備，即首先對原料混合物進行炭化、活化使其中的碳質(zhì)成分轉(zhuǎn)化為活性炭，然后再通過水熱晶化將其中的硅鋁酸鹽礦物轉(zhuǎn)化為FAU沸石。制備過程充分利用了煤矸石中的主要化學成分SiO2、Al2O3和C。原料中瀝青的加入除作為成型劑來增加材料的機械強度外，還可對材料起到補炭作用，從而調(diào)節(jié)復合材料中炭/沸石比例，制備出不同性能的產(chǎn)品。實驗還就復合材料的基本性能進行了一系列的表征。具體實驗內(nèi)容及研究結(jié)果包括以下：
　

3、　 (1)通過往煤矸石和瀝青組成的混合原料中加入白炭黑作為硅源補充來提高原料的硅鋁比，并經(jīng)過炭化、活化及水熱晶化成功合成出了X型沸石/活性炭復合材料。實驗部分則利用XRD技術(shù)充分考查了水熱晶化過程中各因素對復合材料合成效果的影響，并通過測定材料的化學組成以及N2吸附-脫附、苯吸附和CO2吸附等數(shù)據(jù)對其基本性能進行了表征。原料混合物的炭化、活化條件沿用本課題組前期工作所得的最佳數(shù)據(jù)，即850℃氮氣保護下炭化2h，并保持溫度不變再在CO2

4、氣氛中活化24h。其它各因素的最佳值及可行合成范圍確定為：配料SiO2/Al2O3摩爾比為4.5(3.0～5.0)(括號內(nèi)為可行范圍，下同)、H2O/Na2O為30(27～37)、Na2O/SiO2為1.0(1.0～1.5)、瀝青含量為25[％]～50[％]，以及水熱晶化過程中的凝膠陳化溫度為65℃(50～70℃)、凝膠陳化時間12h(0.5～12h)、攪拌速度420轉(zhuǎn)/分、老化溫度20℃(30℃以下)、老化時間12h(0～24h)、晶

5、化溫度90℃(80℃～100℃)、晶化時間24h(8～72h)。此外，化學分析結(jié)果表明復合材料總的Si/Al摩爾比范圍為1.22～1.30；XRD分析結(jié)果表明材料中沸石的骨架Si/Al摩爾比范圍為1.09～1.24；N2吸附-脫附結(jié)果表明在最佳合成條件下得到的復合材料的BET比表面可達700 m2/g左右，總的孔體積可達0.562 cm3/g，其中外比表面將近200 m2/g，不僅具有優(yōu)越的孔道結(jié)構(gòu)參數(shù)，而且集微孔、中孔、大孔于一身，屬

6、典型的多級孔材料。苯吸附和CO2吸附結(jié)果則分別表明該材料具有較好的吸苯、CO2能力。
　　 (2) 采取往煤矸石和瀝青組成的混合原料中加入少量K2CO3，并配合CO2進行原料的炭化、活化，不僅大大縮短了活化時間，而且還生成了與原CO2活化樣品具有相似比表面的活化材料，實為有效的改進方法。N2吸附數(shù)據(jù)還表明每10g煤矸石中加入0.5gK2CO3并活化8h的樣品具有較高的比表面和孔體積，可作為進一步合成低硅X型沸石(LSX)/活性炭