層接層法制備HY型沸石負(fù)載ZnS和CdS及光催化制氫.pdf

1、光催化分解硫化氫(H2S)即可以減少有害氣體排放,又可以制備出無污染綠色能源(H2),目前已成為光催化領(lǐng)域的一個(gè)研究和開發(fā)熱點(diǎn)。ZnS和CdS具有良好的光學(xué)性能,在光催化領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用。然而純 ZnS存在高電阻,性質(zhì)不穩(wěn)定等缺點(diǎn),體相CdS又易發(fā)生光腐蝕、光催化效率低等問題。
　　針對(duì)上述問題,本文結(jié)合 HY型沸石粒子特有的結(jié)構(gòu)性質(zhì)和層接層自組裝(L-B-L)技術(shù)兩者的優(yōu)點(diǎn),制備負(fù)載型ZnS和CdS,得到多層膜體系光催化劑。以

2、硫脲(NH2CSNH2)為S源,Zn(CH3COO)2為Zn源,Cd(NO3)2為Cd源,N2保護(hù)焙燒溫度T為500℃,制備光催化劑HY/(ZnS)n、HY/(CdS)n和HY/(ZnS/CdS)n。通過紫外可見漫反射(UV-Vis)、X射線衍射(XRD)、X射線電子能譜(XPS)、掃描電子顯微鏡(SEM)、光致發(fā)光(PL)等分析手段對(duì)實(shí)驗(yàn)制得的樣品進(jìn)行結(jié)構(gòu)和物化性能表征,利用光催化制氫測試來評(píng)價(jià)其光催化性能。
　　表征結(jié)果表明,

3、ZnS和CdS的引入并未改變HY沸石原有的基本骨架,HY沸石為光惰性物質(zhì),光催化劑 HY/(ZnS)n、HY/(CdS)n和 HY/(ZnS/CdS)n在紫外可見光波長范圍內(nèi)吸光強(qiáng)度均隨著負(fù)載層數(shù) n的增加而增大,一定條件下負(fù)載膜層的厚度可以調(diào)控; HY沸石表面單獨(dú)負(fù)載的ZnS為立方晶型,為纖維棒狀結(jié)構(gòu),吸收邊位置為340nm,單獨(dú)負(fù)載的CdS為六方晶型,為鱗片狀結(jié)構(gòu),吸收邊位置為510nm,;同時(shí)負(fù)載ZnS和CdS時(shí),XRD分析表明,

4、生成硫化物固溶體ZnxCd1-xS。
　　催化制氫測試結(jié)果表明,光催化劑 HY/(ZnS)n、HY/(CdS)n和 HY/(ZnS/CdS)n產(chǎn)氫總量和產(chǎn)氫平均速率均隨著負(fù)載層數(shù) n的增大而增大,且催化劑表現(xiàn)出較為穩(wěn)定的催化性能。三種催化劑的最高產(chǎn)氫速率為:HY/(ZnS)6,18.4mmol/(h·g·cat.);HY/(CdS)6,12.9 mmol/(h·g·cat.);HY/(ZnS/CdS)4,17.3 mmol/(h·