分子模擬方法研究PEO膜結(jié)構(gòu)對小分子氣體在膜中的溶解性能的影響.pdf

1、本文以量子化學方法為基礎,對CO2與聚環(huán)氧乙烷(PEO)的模型化合物之間的相互作用進行了分析。同時,采用巨正則蒙特卡洛法(GCMC)和分子動力學(MD)方法,以COMPASS力場為基礎,利用Material Studio軟件對氣體分子在聚環(huán)氧乙烷中的溶解行為進行了分子模擬。
　　 首先,建立聚環(huán)氧乙烷的模型化合物:二甲氧基乙烷(DME)和二甲醚(DMEther),并對其分子軌道進行了簡要的分析。通過對二甲氧基乙烷的三個二面角進行

2、勢能面掃描,確定3個低能量構(gòu)型作為研究CO2與二甲氧基乙烷二聚體/二甲醚相互作用的模型。分析計算得到的二聚體相互作用能量,給出了CO2與二甲氧基乙烷/二甲醚二聚體之間距離最近的原子對參數(shù)。另外,本文利用約化密度函數(shù)分布(RDG)與電子密度ρ作圖,對CO2與模型化合物之間的相互作用類型進行分析。
　　 其次,以COMPASS力場為基礎,研究了模擬的聚環(huán)氧乙烷分子聚合度對結(jié)構(gòu)和性能的影響,確定了適用于進一步模擬聚環(huán)氧乙烷中氣體溶解性

3、質(zhì)的聚合度。在分子模擬得到的結(jié)構(gòu)基礎上,利用巨正則蒙特卡洛法(GCMC)對小分子氣體(CO2、N2、H2、O2和CH4)在聚環(huán)氧乙烷中的溶解性能進行了研究。模擬得到的CH4小分子氣體溶解度與實驗值相符,N2和O2的溶解性比實驗值低,然而CO2的溶解度卻比實驗值大得多。通過對CO2-C與PEO-O原子對分布函數(shù)和PEO中-C-O-C-C-O-構(gòu)型的分析對模擬的結(jié)果進行了解釋,發(fā)現(xiàn)PEO中-C-O-C-C-O-構(gòu)型對CO2在該膜中的溶解性有