生物質氣再燃脫除燃煤流化床煙氣中N2O的機理研究.pdf

1、流化床燃煤技術在燃燒過程中能夠控制二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NO和NO2)的排放，但它的氧化亞氮(N2O)排放濃度(約為30～360mg/Nm3)，比傳統煤粉爐排放濃度(低于30 mg/Nm3)高出數倍。N2O是一種對大氣環(huán)境有很大破壞作用的溫室氣體，煤的流化床燃燒是其重要來源。因此，有必要對N2O問題進一步認真研究，找到抑制N2O生成的有效方法。
　　 生物質資源具有可再生性和CO2凈零排放特性，通過熱解氣化可以轉化為以H

2、2、CO和CH4為主的可燃氣體，基于這些可燃氣具有還原性能夠實現N2O的轉化，本文提出通過生物質氣化氣在燃煤爐膛中再燃(生物質間接與煤混燃)的方式，降低N2O的排放。與生物質和煤粉直接混燃相比，這種間接混燃方式不僅能夠有效地降低N2O的排放，還能避免直接混燃產生的爐內積灰、結焦和腐蝕等問題，從而能保證燃煤流化床鍋爐的安全、經濟和穩(wěn)定運行。圍繞著生物質氣化氣再燃減少N2O排放的主題，本文通過實驗分析和理論分析，研究了生物質氣化氣及其主要組

3、分對N2O均相和非均相分解的影響。
　　 從生物質氣主要組分H2、CH4和CO出發(fā)，在小型立式流化床實驗臺上通過改變再燃氣占煙氣比例和煙氣含氧量研究生物質氣及其主要組分對N2O均相分解的影響規(guī)律。當反應溫度為900℃時，占煙氣比例相同的CO、H2和CH4對N2O分解的促進作用順序是：H2>CO>CH4；相同煙氣含氧量下，N2O分解率隨著H2、CO和CH4含量的增加而增大：相同比例的H2或CO作用時N2O分解率隨煙氣含氧量的增大而

4、降低，相同比例的CH4作用時N2O分解率隨煙氣含氧量的增大而增大。
　　 基于CFB鍋爐的燃燒工況，考察了電廠循環(huán)灰和底灰及其主要氧化物組分CaO、Fe2O3、Al2O3和SiO2作用下生物質氣對N2O非均相分解的影響。實驗結果發(fā)現：分別以四種氧化物為床料時，床料CaO對N2O非均相分解的促進作用最大；若煙氣不含氧，在循環(huán)灰和底狄作用下，當生物質氣量為0.2％8于N2O非均相分解率比無生物質氣時高出10％，而煙氣含氧時N2O分解

5、率隨生物質氣量增大而增加；循環(huán)灰作用下生物質氣組分H2對不含氧煙氣中N2O非均相分解促進作用最大，而對應煙氣含氧，循環(huán)灰作用下生物質氣組分CH4對N2O非均相分解促進作用最大。
　　 基于化學反應動力學理論，利用柱塞流模型揭示了燃燒工況對N2O均相分解的影響機理：隨著溫度從800℃升高到1000℃，N2O分解趨勢增強，其中反應N2O+H<=>N2+OH起主要作用，反應N2O(+M)<=>N2+O(+M)的作用隨溫度增加而增強；隨

6、著煙氣含氧量和煙氣含H2O量的增加，N2O分解趨勢減弱；煙氣含氧量為1％和含H2O量為4％時，反應N2O+H<=>N2+OH起主要作用，煙氣含氧量為5％和含H2O量為20％時，反應N2O(+M)<=>N2+O(+M)起主要作用；考慮SNCR噴氨法進行燃燒后脫氮會產生NH3對N2O分解的影響，研究發(fā)現隨NH3與N2O摩爾比的增加，N2O分解趨勢減弱。
　　 基于量子化學理論，通過密度泛函理論(DFT)方法和周期層模型方法，研究了C