鈦基復(fù)合氧化物涂層電極的制備及性能研究.pdf

1、隨著現(xiàn)代工業(yè)和經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，水污染已成為許多國(guó)家面臨解決的嚴(yán)峻問題。其中難降解有毒有機(jī)污染物因缺乏有效的處理技術(shù)，成為水污染控制領(lǐng)域的難點(diǎn)。本文采用電催化氧化技術(shù)、以橙黃G為目標(biāo)污染物，進(jìn)行了電極材料的制備及應(yīng)用研究。
　　 本文采用涂刷熱分解法制備了Ti/Sb-SnO2電極和Ti/Sb-SnO2/Ce電極，利用掃描電子顯微鏡（SEM）、X射線衍射儀（XRD）和電化學(xué)實(shí)驗(yàn)技術(shù)等檢測(cè)方法對(duì)所制備電極的微觀形貌、元素組成、物相組成

2、和電化學(xué)性能進(jìn)行了分析。結(jié)果表明：Ti基體表面為蜂窩狀結(jié)構(gòu)，Ti/Sb-SnO2電極表面形成了SnO2晶胞，經(jīng)稀土Ce改性后SnO2晶粒明顯細(xì)化，電極涂層結(jié)構(gòu)致密，氧化物分布均勻，SnO2衍射峰強(qiáng)度變強(qiáng)且峰形寬化。Ti/sb-SnO2/Ce電極析氯能力最強(qiáng)，表面穩(wěn)定性和催化活性都明顯提高。
　　 分別以Ti電極、Ti/Sb-SnO2電極和Ti/Sb-SnO2/Ce電極為陽(yáng)極，鈦板為陰極，在無隔膜電解槽中，采用恒電流電解法對(duì)橙黃G

3、模擬廢水進(jìn)行氧化降解研究。分別考察了電流密度、橙黃G初始濃度、電解質(zhì)濃度和溶液初始pH值對(duì)目標(biāo)污染物降解效果的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：在最佳條件i=4.8 mA/cm2，橙黃G濃度40 mg/L，NaCl濃度0.35 mol/L，pH=7時(shí)，電解30 min，不同的電極材料對(duì)橙黃G的氧化降解能力有明顯差異，Ti/Sb-SnO2/Ce電極降解效果最好，Ti/Sb-SnO2電極降解效果次之，Ti電極最差，去除率分別為99.4％、96.8％和84

4、.8％，且降解過程均符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，速率常數(shù)分別為0.1971min-1、0.0633min-1和0.0289min-1。
　　 通過對(duì)不同反應(yīng)時(shí)間時(shí)溶液的高效液相色譜分析，發(fā)現(xiàn)Ti/Sb-SnO2電極和Ti電極在Na2SO4體系中降解過程較復(fù)雜，傾向于電化學(xué)轉(zhuǎn)化過程，首先橙黃G吸附在陽(yáng)極表面，隨后被氧化為各種中間產(chǎn)物，然后部分中間產(chǎn)物繼續(xù)被氧化，最終降解為CO2和H2O。在NaCl體系Ti/Sb-SnO2/Ce電極Ti

5、/Sb-SnO2電極的氧化降解過程傾向于電化學(xué)燃燒過程，降解更為徹底，沒有發(fā)現(xiàn)中間產(chǎn)物生成。通過考察不同電解質(zhì)體系下的電解氧化特性（NaCl和Na2SO4），發(fā)現(xiàn)Ti/Sb-SnO2和Ti/Sb-SnO2/Ce電極在NaCl體系中同時(shí)存在OH和活性氯的氧化過程，在Na2SO4體系中主要OH的氧化。采用紫外可見光譜儀（UV-vis）和液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀（HPLC/MS）鑒定中間產(chǎn)物發(fā)現(xiàn)在NaESO4體系中主要生成分子量為319的物質(zhì)和苯