質(zhì)子交換膜燃料電池陽(yáng)極催化劑的研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池(DMFC)和直接甲酸燃料電池(DFAFC)都是未來(lái)各種小型便攜式電源的理想動(dòng)力源。但是,它們的陽(yáng)極催化劑對(duì)甲酸或甲醇氧化的電催化性能較低是要解決的問(wèn)題之一,因此,在DMFC和DFAFC中,研究高性能的陽(yáng)極催化劑是一個(gè)重要的研究方向。因此,本論文主要從改變炭載體表面基團(tuán)等方面來(lái)提高陽(yáng)極催化劑的電催化性能。主要的研究結(jié)果如下:
　　 1.研究發(fā)現(xiàn)將活性炭相繼用硝酸和氨水處理后,制得的炭載Pd(Pd/C)催化劑對(duì)甲酸

2、氧化的電催化性能有很大提高。這主要是由于用硝酸能使活性炭表面富有含氧基團(tuán)它能使制得的Pd/C催化劑中Pd粒子的平均粒徑降低,而用氨水處理能使活性炭表面富有含氮基團(tuán),它能使制得的Pd/C催化劑中pd0的含量增加,這兩個(gè)因素的結(jié)合使Pd/C催化劑對(duì)甲酸氧化的電催化性能得到很大提高。這也證實(shí)了活性碳的表面官能團(tuán)對(duì)Pd/C催化劑的結(jié)構(gòu)和性能都有較大影響。
　　 2.研究發(fā)現(xiàn)活性炭在硝酸處理后進(jìn)一步經(jīng)磷酸浸漬,并于500℃下熱處理后,能使

3、制得的Pd/C催化劑對(duì)甲酸氧化的電催化性能有很大提高。這主要是由于活性炭經(jīng)硝酸和磷酸處理后,活性炭表面富有含氧和含磷基團(tuán),這使制得的Pd/C催化劑中的Pd粒子分布均勻,且Pd0含量明顯增加,因此對(duì)甲酸氧化表現(xiàn)出較好的電催化性能。而且,催化劑的電催化性能與熱處理溫度有關(guān),在500℃下熱處理得到的Pd/C催化劑的電催化性能要優(yōu)于600℃下熱處理的,這是由于500℃下熱處理制得的活性炭表面含有更多的磷。
　　 3.研究發(fā)現(xiàn),甲醇在Pt

4、-Ru/C陽(yáng)極催化劑上的循環(huán)伏安曲線中的氧化峰峰電位和峰電流隨掃描次數(shù)而發(fā)生變化。在1.35圈時(shí),甲醇氧化峰峰電位隨掃描圈數(shù)的增加而正移,而峰電流密度隨掃描圈數(shù)的增加而增加。在36-80圈時(shí),甲醇氧化峰峰電位基本穩(wěn)定。這主要是由于在開(kāi)始時(shí),Pt-Ru/C催化劑表面處于富Ru狀態(tài),在掃描時(shí),催化劑表面Ru逐漸溶解。在35圈掃描后,表面Pt和Ru的含量達(dá)到一個(gè)穩(wěn)定狀態(tài)而使Pt-Ru催化劑的電催化性能也基本達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。由此可見(jiàn),Ru主要對(duì)甲