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1、中國圖書分類號:X701.7國際圖書分類號:661工學(xué)博士學(xué)位論文鐵鈰共摻雜納米TiO2水溶膠微波輔助制備及應(yīng)用性能研究博士研究生:王虹導(dǎo)師:王鵬教授申請學(xué)位:工學(xué)博士學(xué)科、專業(yè):環(huán)境科學(xué)與工程所在單位:市政環(huán)境工程學(xué)院答辯日期:2010年6月授予學(xué)位單位:哈爾濱工業(yè)大學(xué)摘要I摘要納米TiO2水溶膠是一種銳鈦礦相納米TiO2光催化產(chǎn)品,它具有使用方法簡單、運輸和保存方便、能催化降解室內(nèi)空氣中有機(jī)污染物等優(yōu)點。但由于它存在著制備工藝耗時長
2、、效率低、產(chǎn)物性能不夠理想等問題,影響了納米TiO2水溶膠的推廣應(yīng)用。本文以建立納米TiO2水溶膠微波輔助制備工藝為基礎(chǔ)、提高納米TiO2水溶膠光催化活性和光響應(yīng)能力為目的,開發(fā)了能應(yīng)用于室內(nèi)空氣污染治理的納米FeCeTiO2水溶膠產(chǎn)品。針對納米TiO2水溶膠制備過程中存在問題,將微波技術(shù)引入制備工藝,采用連續(xù)微波輻照代替?zhèn)鹘y(tǒng)的水浴加熱,成功制備了納米TiO2水溶膠。通過實驗確定了最佳制備工藝條件為:微波控溫80℃,輻照時間40min,
3、n(H)n(Ti)=1:1。在此條件下,得到的納米TiO2水溶膠為銳鈦礦晶型,平均粒徑為9.7nm,分布范圍為6.2~15.6nm,ζ電位為50.6mV。當(dāng)強(qiáng)度為11μWcm2的紫外光照2h時,對活性艷紅X3B的脫色率可達(dá)83.6%。通過XRD、DLS和Zeta電位分析,對比了微波輔助制備工藝和傳統(tǒng)水浴制備工藝得到的納米TiO2水溶膠的性能,結(jié)果表明,微波輔助工藝制備的產(chǎn)物的平均粒徑更小,粒徑分布更窄,ζ電位更高,說明溶膠體系更加穩(wěn)定。
4、同時,對兩種工藝條件下的納米TiO2水溶膠的光催化活性進(jìn)行了評價,結(jié)果表明,微波輔助工藝制得的納米TiO2水溶膠具有更高的光催化活性,比傳統(tǒng)法的產(chǎn)物高10%以上。在微波輔助制備工藝的基礎(chǔ)上,制得了同時具有紫外光和可見光催化活性的納米FeCeTiO2水溶膠。實驗結(jié)果表明,n(Fe):n(Ce):n(TiO2)=0.05%:0.1%:1為最佳摻雜摩爾比。通過XRD、DLS、TEM、XPS、DRS和SPS等表征,對摻雜過程及改性機(jī)制進(jìn)行了探討
5、。由XRD晶格參數(shù)及晶格畸變計算可知,其摻雜過程為:離子半徑小于Ti4的Fe3先進(jìn)入納米TiO2晶格,引起TiO2晶格畸變,該晶格形變?yōu)镃e3摻入晶格提供機(jī)會,使Fe、Ce共摻雜得以實現(xiàn),即Fe3不僅摻雜進(jìn)入納米TiO2晶格影響TiO2結(jié)構(gòu)及性能,同時,還是Ce3摻雜的助劑。DRS、SPS和光催化實驗均表明納米FeCeTiO2水溶膠不僅具有很高的紫外光催化活性,而且對可見光也具有響應(yīng)能力。探討了共摻雜改性機(jī)制:Fe的3d軌道與Ce的4f
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