二氧化碳加氫直接合成二甲醚的研究.pdf

1、二氧化碳是主要的溫室氣體之一，二甲醚（DME）是重要的有機(jī)化工產(chǎn)品，開發(fā)CO2加氫一步法合成二甲醚技術(shù)是利用CO2資源的重要途徑，并對廢氣利用、消除溫室效應(yīng)、改善當(dāng)前能源結(jié)構(gòu)、促進(jìn)可再生資源利用具有重要意義。CO2加氫合成二甲醚是一個(gè)復(fù)雜的化學(xué)過程，主要包括CO2加氫和甲醇（MeOH）脫水兩個(gè)步驟。本文對二氧化碳加氫合成二甲醚的熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)、反應(yīng)機(jī)理及催化劑研究進(jìn)展進(jìn)行了綜述，并在此基礎(chǔ)上做了如下工作：
　　 ⑴用溶膠凝膠法制

2、備了CuO-ZnO-Al2O3-Cr2O3甲醇合成催化劑，以HZSM-5為脫水催化劑，二者經(jīng)機(jī)械混合制成二氧化碳加氫一步法合成二甲醚的復(fù)合催化劑，采用FT-IR、XRD、TG-DTA等手段對其進(jìn)行表征，并在固定床微分反應(yīng)器上對其進(jìn)行了活性評價(jià)，系統(tǒng)地考察了Cr2O3用量、沉淀方法、沉淀順序、HZSM-5分子篩的硅/鋁比、催化劑組分的質(zhì)量配比、反應(yīng)氣流量配比、反應(yīng)溫度、壓力等因素對催化反應(yīng)性能的影響。研究結(jié)果表明，CuO-ZnO-Al2O

3、3-Cr2O3/HZSM-5催化劑的活性穩(wěn)定，在3 Mpa，533 K，CuO/ZnO(質(zhì)量比)=2/1，Cr2O3含量（質(zhì)量百分比）為2％時(shí)，CO2的轉(zhuǎn)化率達(dá)到28.94％，DME的選擇性和收率分別達(dá)到31.76％和8.76％，MeOH+DME的總收率則達(dá)到了13.98％。
　　 ⑵用鹽酸改性坡縷石后，負(fù)載CuO-ZnO-Al2O3-Cr2O3 后制備了CuO-ZnO-Al2O3-Cr2O3/改性坡縷石催化劑，采用FT-IR、