FAU型分子篩膜的制備及其氣體滲透性能的研究.pdf

1、FAU型分子篩孔徑為0.74nm,與MFI分子篩膜(孔徑為0.55nm)和A型分子篩膜(孔徑為0.42nm)相比具有較大的孔尺寸,而工業(yè)上很多重要物質(zhì)的分子動力學(xué)直徑與之相近,因此FAU型分子篩膜在大分子和小分子以及大分子與大分子之間的分離、滲透汽化和膜反應(yīng)器等方面有巨大的應(yīng)用潛能。開展FAU型分子篩及其復(fù)合膜的合成和應(yīng)用研究具有重要的科學(xué)意義。
　　 本論文首先在無導(dǎo)向劑條件下,采用直接晶化法考察了FAU型分子篩的制備條件,然

2、后在此基礎(chǔ)上對分子篩膜合成方法進(jìn)行了改進(jìn),采用不同性質(zhì)的載體為基膜,優(yōu)化了其中的一些水熱合成因素,得出FAU型分子篩膜的合成配方,制備了性能優(yōu)良的FAU型分子篩膜。將合成的FAU型分子篩膜用于N2／CO2混合氣體的分離,得到了較好的N2／CO2分離效果。主要的實驗結(jié)論如下:
　　 (1)分別考察了陳化時間、晶化時間和晶化溫度、體系的水含量和Na2O／SiO2等因素對所制得分子篩結(jié)構(gòu)和形貌的影響。實驗結(jié)果表明:增加陳化時間有利于生

3、成更多的晶核,但陳化時間過長會導(dǎo)致分子篩粒徑增大；晶化溫度和時間的延長會使結(jié)晶度升高,但容易使產(chǎn)物出現(xiàn)轉(zhuǎn)晶現(xiàn)象,導(dǎo)致雜晶生成；Na2O／SiO2和H20／Al2O3對產(chǎn)物結(jié)晶度的影響也較大,合成高結(jié)晶度的FAU型分子篩所需合適的Na2O／SiO2和H2O／Al2O3分別為1.0和160。
　　 (2)采用預(yù)吸附晶種的方法,在管狀莫來石外表面通過二次生長法水熱制備了薄且致密的FAU型分子篩膜。討論了溶膠組成和水熱合成條件等因素對所

4、制得分子篩膜的影響,并對膜的氣體滲透性能進(jìn)行了考察。實驗結(jié)果表明:隨著陳化時間的延長,加快了晶體成長的速率,但陳化時間過短或過長時都生成了P型分子篩雜晶,而且膜表面顆粒變大,膜層變厚；晶化溫度影響分子篩的成核速率,合成溫度越高,形成的分子篩的顆粒越大,結(jié)晶度越好,但是合成膜存在較大缺陷；合成時間過短,載體表面的膜層較薄,合成時間過長,則容易形成P型分子篩,膜的厚度變厚(約15μm)；高Si／Al比合成的分子篩膜伴有P型分子篩雜晶的生成,

5、且膜表面顆粒明顯增大；隨著水含量的增加,分子篩膜表面較平滑且膜層厚度較薄；而體系中的Na／Si比對分子篩膜的合成影響不大。而這些因素也影響了膜的滲透通量和選擇性,在較優(yōu)的水熱合成條件下合成的分子篩膜表面晶粒規(guī)整,且連續(xù)性和致密性都較好,膜層厚度約為5μm。單組分的氣體滲透測試結(jié)果表明FAU型分子篩膜厚度越厚,滲透通量越低。N2／CO2雙組分氣體通過FAU型分子篩膜,N2優(yōu)先通過分子篩膜,其分離因子達(dá)7.85。
　　 (3)采用干