光催化CO-,2-和H-,2-O合成甲醇反應(yīng)的研究.pdf

1、化學(xué)工業(yè)的日益壯大，為人民生活水平的提高提供了物質(zhì)保障，但是在日益壯大的過程中，也給環(huán)境造成了很大的污染，因此，如何減少化學(xué)工業(yè)生產(chǎn)污染、設(shè)計(jì)綠色工藝生產(chǎn)路線己成為一個(gè)急需解決的問題。以TiO2為催化劑的光催化法不但已經(jīng)應(yīng)用于環(huán)境污染處理領(lǐng)域，而且也開始在化學(xué)合成領(lǐng)域逐漸顯示潛力，這無(wú)疑會(huì)給化學(xué)工業(yè)帶來(lái)新的憧憬，因?yàn)楣獯呋铣赏ǔＴ诔爻哼M(jìn)行，易操作，一般不會(huì)產(chǎn)生二次污染?；诖它c(diǎn)，本文選取了光催化CO2和H2O合成甲醇這么個(gè)環(huán)保的反

2、應(yīng)作為目的反應(yīng)，研究了不同催化劑對(duì)其目的產(chǎn)物甲醇產(chǎn)量的影響，實(shí)驗(yàn)主要做了以下幾點(diǎn)工作： (1)、采取了不同的制備方法制備了三大類催化劑，其分別為Cu/TiO2系列催化劑、Cu/n-p復(fù)合半導(dǎo)體催化劑和Cu/La2O3-NiO系列催化劑，并同時(shí)用XRD以及TEM手段對(duì)催化劑進(jìn)行了更深入的研究。 (2)、研究了這三類催化劑用于光催化CO2和H2O合成甲醇反應(yīng)的催化效果。首先我們確定了Cu/TiO2系列催化劑、Cu/n-p復(fù)合

3、半導(dǎo)體催化劑和Cu/La2O3-NiO系列催化劑中各自Cu的最佳百分含量，其次分別研究了催化劑用量、光照時(shí)間對(duì)目的反應(yīng)的影響，同時(shí)找出了各自最佳的催化劑用量值和最佳的光照時(shí)間。與此同時(shí)，還研究了有紫外光照和無(wú)紫外光照下催化劑催化效果的不同，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：2％Cu/TiO2系列催化劑的催化效果最好，0.5％Cu/n-p復(fù)合半導(dǎo)體催化劑的催化效果其次，而0.5％Cu/La2O3-NiO系列催化劑的催化效果在這三者之中最差；同時(shí)還表明了在有紫

4、外光照的條件下才有可能生成目的產(chǎn)物甲醇，而在無(wú)紫外光照的情況下三個(gè)催化劑系列均無(wú)法催化合成甲醇。 (3)、對(duì)Cu/n-p復(fù)合半導(dǎo)體催化劑和Cu/La2O3-NiO系列催化劑對(duì)目的反應(yīng)的光催化效果的研究進(jìn)行了細(xì)化。對(duì)Cu/n-p復(fù)合半導(dǎo)體催化劑的研究工作可以分為兩塊，即對(duì)Cu/TiO2-NiO系列催化劑和對(duì)Cu/ZnO-NiO系列催化劑的研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：Cu/TiO2-NiO系列催化劑的催化效果優(yōu)于Cu/ZnO-NiO系列催化

5、劑。而對(duì)Cu/La2O3-NiO系列催化劑催化效果的研究可以分為三塊，分開主要取決于此催化劑前驅(qū)體La2O3-NiO的制備方法。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：前驅(qū)體制備順序的不同直接影響了最終Cu/La2O3-NiO系列催化劑對(duì)目的反應(yīng)的催化效果，其中先混合碾磨再混合焙燒的制備順序制備出的Cu/La2O3-NiO催化劑的催化效果最好，先分開碾磨再混合焙燒的制備順序制備出的Cu/La2O3-NiO催化劑的催化效果其次，而先分開碾磨再分開焙燒最后再均勻混合