膜吸收過(guò)程傳質(zhì)行為的模型化研究.pdf

1、膜吸收技術(shù)是將膜分離技術(shù)與傳統(tǒng)氣體吸收技術(shù)相耦合的新型分離技術(shù)。該技術(shù)使用多孔膜分隔氣、液兩相，兩相在膜孔處間接接觸進(jìn)行傳質(zhì)，可有效避免傳統(tǒng)吸收操作過(guò)程中的液泛、霧沫夾帶等問(wèn)題，并具有單位體積接觸面積大、易于放大、操作彈性大等優(yōu)點(diǎn)，在溫室氣體的捕集分離方面具有巨大的應(yīng)用潛力。 在膜吸收過(guò)程中，多孔膜本身不具有分離作用，只起到分隔兩相和固定相界面的作用。膜吸收過(guò)程的傳質(zhì)模型多是基于阻力串聯(lián)模型建立，將總傳質(zhì)阻力分為氣相、液相和膜相

2、分傳質(zhì)阻力，大多數(shù)研究者忽視了膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)膜兩側(cè)流體中傳質(zhì)的影響，認(rèn)為膜結(jié)構(gòu)參數(shù)僅對(duì)膜相傳質(zhì)阻力產(chǎn)生影響。 本文對(duì)膜吸收過(guò)程的傳質(zhì)行為進(jìn)行了模型化研究，主要分為以下幾個(gè)方面： （1）選取純CO2氣體-去離子水體系，對(duì)氣液兩相均靜止的非穩(wěn)態(tài)傳質(zhì)過(guò)程進(jìn)行了模擬，深入分析了膜結(jié)構(gòu)參數(shù)（主要是孔徑和孔隙率）對(duì)液相側(cè)近膜壁面處擴(kuò)散傳質(zhì)的影響，對(duì)不同條件下的溶質(zhì)濃度剖面進(jìn)行了模擬。模型結(jié)果表明，膜的存在會(huì)對(duì)近膜壁面處溶質(zhì)的濃度分布產(chǎn)

3、生影響。當(dāng)孔隙率較大或者孔徑較小時(shí)，膜孔相距較近，溶質(zhì)濃度剖面可以在短時(shí)間內(nèi)覆蓋整個(gè)膜表面，近膜壁面處濃度分布較為均勻，膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)傳質(zhì)影響較小。反之，當(dāng)孔隙率較小或者孔徑較大時(shí)，膜孔間距較大，溶質(zhì)濃度剖面難以在短時(shí)間內(nèi)覆蓋整個(gè)膜表面，近膜壁面處濃度分布不均勻，此時(shí)膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)傳質(zhì)有顯著影響。 上述研究屏蔽了流體流動(dòng)、化學(xué)反應(yīng)等因素的影響，集中分析膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)近膜壁面附近傳質(zhì)的影響，為綜合分析各因素對(duì)膜吸收過(guò)程傳質(zhì)的作用、建立包

4、含膜結(jié)構(gòu)參數(shù)影響在內(nèi)的傳質(zhì)模型提供了理論支持。 （2）從改善近膜壁面處濃度分布的不均勻性入手，提出了在液相中加入固相粒子對(duì)傳質(zhì)過(guò)程進(jìn)行強(qiáng)化的方法。利用固體粒子將動(dòng)量引入液相邊界層內(nèi)，使膜壁面處溶質(zhì)濃度分布趨于均勻。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，固相粒子的加入減小了不同孔隙率膜之間的傳質(zhì)效果差異，同時(shí)還強(qiáng)化了傳質(zhì)，且膜的孔隙率越小強(qiáng)化效果越大。 （3）在板式膜接觸器內(nèi)，采用純CO2-去離子水和純CO2-NaOH溶液體系，建立了液相流動(dòng)條件

5、下的穩(wěn)態(tài)傳質(zhì)模型，分析了膜結(jié)構(gòu)參數(shù)、化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)度和流體流動(dòng)狀態(tài)等因素對(duì)膜吸收過(guò)程傳質(zhì)的影響，對(duì)不同條件下的溶質(zhì)濃度剖面進(jìn)行了模擬和分析，并通過(guò)實(shí)驗(yàn)進(jìn)行驗(yàn)證。結(jié)果表明，膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)傳質(zhì)的影響與吸收劑pH和液相流速有關(guān)。當(dāng)吸收劑pH值增大時(shí)，由于化學(xué)反應(yīng)的消耗，延緩了CO2濃度剖面覆蓋整個(gè)膜表面的速度，近膜壁面附近CO2的濃度分布變得不均勻，膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)傳質(zhì)的影響增大。當(dāng)流速增大時(shí)，更多的新鮮吸收劑得以補(bǔ)充，同時(shí)，液相邊界層減薄，更多的CO

6、2分子可以擴(kuò)散進(jìn)入液相主體，因此加劇了近膜壁面附近CO2濃度的不均勻分布，膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)傳質(zhì)的影響增大。 （4）傳質(zhì)機(jī)理研究表明：膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)傳質(zhì)過(guò)程影響的原因是由于溶質(zhì)在近膜壁面處的切向和法向傳質(zhì)距離不同。溶質(zhì)通過(guò)膜孔擴(kuò)散進(jìn)入液相后，在液相側(cè)近膜壁面處同時(shí)沿切向和法向兩個(gè)方向擴(kuò)散。法向和切向兩個(gè)方向上傳質(zhì)距離的不同導(dǎo)致了近膜壁面附近溶質(zhì)濃度分布的差異。其中，法向傳質(zhì)距離即為液相側(cè)濃度邊界層的厚度，與體系物性、化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)度和流動(dòng)狀

7、態(tài)等有關(guān)，切向傳質(zhì)距離為膜孔間距，由膜結(jié)構(gòu)參數(shù)決定。當(dāng)法向傳質(zhì)距離大于切向傳質(zhì)距離時(shí)，溶質(zhì)擴(kuò)散到達(dá)液相主體需要較長(zhǎng)時(shí)間，溶質(zhì)擴(kuò)散通過(guò)濃度邊界層前即可在切向上覆蓋整個(gè)膜表面，近膜壁面處的濃度分布較為均勻。反之，當(dāng)法向傳質(zhì)距離小于切向傳質(zhì)距離時(shí)，溶質(zhì)濃度剖面在未覆蓋整個(gè)膜表面前即可通過(guò)邊界層到達(dá)液相主體，近膜壁面處的濃度分布不均勻。 （5）選用實(shí)際應(yīng)用更為廣泛的中空纖維膜接觸器，建立了CO2-去離子水和CO2-NaOH體系的傳質(zhì)模型

8、，綜合考察了膜結(jié)構(gòu)參數(shù)、操作條件和膜器長(zhǎng)度等因素之間的相互作用及其對(duì)傳質(zhì)的影響。結(jié)果表明，吸收劑pH值和液相流速的增大以及膜絲長(zhǎng)度的減小會(huì)引起液相側(cè)濃度邊界層減薄，傳質(zhì)系數(shù)上升，同時(shí)，膜壁面附近CO2的濃度分布變得不均勻，膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)傳質(zhì)的影響增大。膜的孔隙率還會(huì)作用于上述操作條件以及膜器結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)傳質(zhì)的影響。當(dāng)孔隙率較小時(shí)，上述參數(shù)的改變不僅會(huì)減小液相邊界層的厚度，也會(huì)使近膜壁面處濃度分布變得更加不均勻，引起有效傳質(zhì)面積的減??；當(dāng)孔隙