不同改性聚丙烯腈纖維鐵配合物催化性能的研究.pdf

1、改性聚丙烯腈(PAN)纖維與金屬離子的配合物，作為非均相Fenton反應(yīng)催化劑能夠應(yīng)用于染料等有機(jī)污染物的氧化降解反應(yīng)中。為考察改性PAN纖維與鐵配合物的結(jié)構(gòu)與催化性能的關(guān)系，本課題分別使用鹽酸羥胺、水合肼及其混合物對PAN纖維進(jìn)行改性，得到了鹽酸羥胺改性(AO-PAN)、水合肼改性(HA-PAN)和混合改性(M-PAN)的PAN纖維。然后分別將它們作為配體與Fe3+進(jìn)行配位反應(yīng)，制備了Fe-AO-PAN、Fe-HA-PAN和Fe-M-

2、PAN三種非均相Fenton催化劑。分別使用掃描電鏡(SEM)、傅立葉紅外光譜(FT-IR)和動態(tài)熱機(jī)械分析(DMA)等方法對三種配體和催化劑進(jìn)行表征和比較研究。重點(diǎn)考察了三種配體與Fe3+配位反應(yīng)性能之間的異同點(diǎn)，并將三種催化劑分別應(yīng)用于偶氮染料活性紅195和酸性黑234的光催化氧化降解反應(yīng)中。主要研究了催化劑的Fe3+附著量(Cfe-PAN)和pH值對染料降解反應(yīng)的影響，并對三種催化劑的催化活性進(jìn)行了比較。另外，使用M-PAN配體與

3、Fe3+和Cu2+配位制備了雙金屬配位催化劑，并與上述催化劑的催化活性進(jìn)行了比較。
　　 結(jié)果表明，在PAN配體纖維的制備過程中，反應(yīng)物濃度的增加和反應(yīng)時間的延長均有利于三種配體增重率的提高。在增重率相近的條件下，HA-PAN、AO-PAN和M-PAN三種配體與Fe3+發(fā)生配位反應(yīng)時，其所形成催化劑的CFe-PAN可由大到小依次排列為Fe-AO-PAN、Fe-M-PAN和Fe-HA-PAN。而增加三種配體的增重率、增大溶液Fe3

4、+濃度、延長反應(yīng)時間和提高反應(yīng)溫度均可以使三種催化劑的CFe-PAN有所上升。三種催化劑在染料的脫色降解反應(yīng)過程中起到了不同程度的催化作用，在CFe-PAN相當(dāng)?shù)娜N催化劑中，F(xiàn)e-M-PAN活性最高，F(xiàn)e-AO-PAN次之，而Fe-HA-PAN最差。提高催化劑的CFe-PAN可使三種催化劑的活性均有所提高，尤以Fe-AO-PAN表現(xiàn)得最為顯著。盡管升高染料溶液的pH值會使三種催化劑的活性均有所降低，但足對于引入了Cu2+的雙金屬配位催