納米金和分子篩催化體系性能的研究.pdf

1、本論文以13X分子篩作為載體，Au為活性組分，采用沉積沉淀法和有機金配合物固載法制成了用于CO催化氧化的一系列納米金和分子篩催化劑，當CO濃度為2500ppm時，利用氣相色譜對催化劑的活性進行了評價，并對催化劑的制備條件進行了優(yōu)化選擇；另外運用XRD、XPS、SEM和BET等方法對所制備的催化劑進行了表征，探討了各種制備條件對催化劑活性的影響及CO催化氧化反應可能的反應機理。 試驗結(jié)果表明：以氯金酸為前驅(qū)體，采用沉積沉淀法制備A

2、u/13X催化劑時，氯金酸的濃度為0.0097mol/L，液相浸漬溫度為80℃，浸漬液pH值為8，焙燒溫度為300℃的條件下得到的催化劑表現(xiàn)出較高催化活性。在催化劑床層溫度為150℃，GHSV=12000h-1時，可將濃度為2500ppm的CO完全轉(zhuǎn)化為CO2。 以氯金酸為原料，采用有機金配合物固載法制備Au/13X催化劑時，在攪拌時間為2h，焙燒溫度為300℃，焙燒時間為4h的條件下得到的催化劑效果最好，但與沉積沉淀法相比催化

3、效果稍差，T50都在300℃以上。 不同制備方法得到的催化劑活性明顯不同，說明制備條件對金催化劑的表面形貌、金在載體表面的狀態(tài)和分散程度影響很大。SEM、BET分析結(jié)果表明：沉積沉淀法制備的Au/13X具有較大的比表面積，催化劑表面的平均孔徑為3nm左右，載體的排列很規(guī)則，金在載體表面的分布較均勻，金顆粒粒徑較小，從而有利于CO氧化反應的進行。XRD分析結(jié)果表明：沉積沉淀法制備的Au/13X催化劑有明顯的金氧化物的特征峰，而在有

4、機金配合物固載法制備的Au/13X中存在金單質(zhì)的特征峰。XPS分析結(jié)果表明：沉積沉淀法制備的催化劑Au/13X的表面上金的存在形式既有Au0，也有Au3+，主要是以零價態(tài)存在；零價態(tài)的金是起催化活性的金物種，而Au3+起到了良好的協(xié)同效應。 本論文研究了13X分子篩和金構(gòu)成的催化體系，對其制備方法進行了比較，對CO催化氧化的性能進行評價，并用各種現(xiàn)代儀器分析技術(shù)對其進行表征，探討了結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系，不僅為金催化劑的研究提供了素材