低溫?zé)Y(jié)氧化鋯牙科陶瓷材料的制備研究.pdf

1、陶瓷作為口腔修復(fù)材料具有極佳的生物相容性，優(yōu)良的耐腐蝕性和耐磨損性，尤其是其獨(dú)特的美學(xué)性能是金屬材料無法比擬的，但低的脆性大大限制了它的臨床應(yīng)用。四方多晶氧化鋯(TZP)增韌陶瓷具有獨(dú)特的應(yīng)力誘發(fā)相變?cè)鲰g機(jī)制，是彎曲強(qiáng)度和斷裂韌性最高的結(jié)構(gòu)陶瓷材料之一。但Y-TZP陶瓷一般是在較高溫度下(1600℃左右)通過固相燒結(jié)法制備。近年來，隨著需求的不斷增加，降低燒結(jié)溫度和生產(chǎn)成本，以適應(yīng)目前口腔臨床試驗(yàn)條件，逐漸成為氧化鋯口腔修復(fù)材料的主要研

2、究方向之一。 本文首先簡(jiǎn)單介紹了實(shí)驗(yàn)中所使用Y-TZP粉體和助燒結(jié)劑MAS(MgO-Al2O3-SiO2)的性能。然后以ZrOCl2·8H2O和Y(NO3)3為原料，利用反向共沉淀法并經(jīng)700℃/2h煅燒后得到分散性良好的3Y-TZP粉體，其平均晶粒尺寸約為30～40nm；將制備好的3Y-TZP粉與不同比例(3wt％，5wt％和10wt％)的助燒結(jié)劑MAS混合，通過等靜壓成型，將素坯置于硅鉬棒爐中在1200℃～1500℃下無壓燒

3、結(jié)后便可獲得致密的氧化鋯陶瓷材料。借助X-射線衍射分析(XRD)、掃描電鏡分析(SEM)、透射電鏡分析(TEM) 等方法對(duì)該材料的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行了觀察分析，此外還測(cè)試了燒結(jié)試樣的抗彎強(qiáng)度、斷裂韌性、體積密度、硬度、化學(xué)穩(wěn)定性等理化性能；由此，重點(diǎn)研究了助燒結(jié)劑對(duì)3Y-TZP材料的致密化、燒結(jié)試樣的物相組成、顯微結(jié)構(gòu)和常溫力學(xué)性能的影響，并初步分析了低溫液相燒結(jié)3Y-TZP的致密化機(jī)理。論文最后對(duì)工業(yè)氧化鋯粉體的液相燒結(jié)，及雜質(zhì)含

4、量對(duì)液相燒結(jié)Y-TZP性能的影響作了初步探討，并與共沉淀3Y-TZP粉體液相燒結(jié)制備的陶瓷試樣作了對(duì)比。主要得到以下結(jié)論： 玻璃添加劑MAS在約1250℃下生成液相，該液相對(duì)TZP陶瓷具有良好的潤(rùn)濕性，是液相燒結(jié)制備TZP陶瓷較合適的助燒結(jié)劑。通過對(duì)液相燒結(jié)3Y-TZP影響因素的分析，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，添加5wt％MAS在1350℃燒結(jié)便可獲得致密的Y-TZP陶瓷(相對(duì)密度大于99％)。燒結(jié)樣中，ZrO2的平均晶粒尺寸約為0.3μm，其

5、抗彎強(qiáng)度和斷裂韌性分別為628±23MPa和6.2±0.2MPa·m1/2。該材料性能優(yōu)于目前的牙科修復(fù)體材料In-Ceram(抗彎強(qiáng)度為200MPa，斷裂韌性為1.3～1.7MPa·m1/2)，所以具有很好的臨床應(yīng)用前景。 以MAS為助燒結(jié)劑時(shí)，部分晶界上析出了高溫堇青石(Mg2Al4Si5O18)相，結(jié)果表明，試樣的力學(xué)性能獲得了進(jìn)一步改善。此外，由于MAS玻璃的膨脹系數(shù)比Y-TZP的要小，由薄晶界模型的結(jié)果可知，材料中晶界

6、相受壓而Y-TZP基體受拉，有助于材料斷裂韌性的提高。 以工業(yè)氧化鋯粉體為原料液相燒結(jié)制備TZP陶瓷，需要的助燒結(jié)劑含量較多。添加10wt％CAS(CaO-Al2O3-SiO2)，在1350℃燒結(jié)可獲得較致密的Y-TZP陶瓷。工業(yè)氧化鋯粉料液相燒結(jié)制備的TZP試樣，其顯微結(jié)構(gòu)與共沉淀TZP粉體液相燒結(jié)試樣的顯微結(jié)構(gòu)相似，只是ZrO2晶粒稍稍增大，加之原料中含有SiO2、Fe2O3等雜質(zhì)，影響材料的致密化程度，從而導(dǎo)致其抗彎強(qiáng)度和