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文檔簡介
1、丙烷脫氫過程分為氧化脫氫過程和直接脫氫過程。丙烷直接脫氫生產(chǎn)丙烯雖已實(shí)現(xiàn)了工業(yè)化,但丙烷轉(zhuǎn)化率受平衡限制而難以提高;而且催化劑失活很快,再生頻繁,耗費(fèi)大量能源。丙烷氧化脫氫是用較低溫度下的放熱反應(yīng)代替高溫下的吸熱反應(yīng),可大大降低能耗。由于不受熱力學(xué)平衡的限制,反應(yīng)可以在催化劑不積炭條件下進(jìn)行,避免了催化劑的反復(fù)再生,降低了設(shè)備投資。因此開發(fā)高活性、高丙烯選擇性的催化劑是該技術(shù)領(lǐng)域的關(guān)鍵問題,成為近幾年來研究的熱門課題。
目前,
2、還沒有研制出高選擇性的丙烷氧化脫氫制丙烯的催化劑,正是基于這種考慮,本文主要進(jìn)行了丙烷氧化脫氫制丙烯催化劑的研究,研制出了三個(gè)系列的丙烷氧化脫氫制丙烯的催化劑,期望獲得高的選擇性和轉(zhuǎn)化率。
本文首先對丙烯的研究進(jìn)展進(jìn)行了論述,分析了一些丙烯生產(chǎn)方法的利弊,介紹了丙烷氧化脫氫生產(chǎn)丙烯的方法,并對丙烷氧化脫氫生產(chǎn)丙烯的常用催化劑進(jìn)行了較為詳細(xì)的介紹,同時(shí)提出了合成催化劑的新思路。本文的催化劑研究分為三個(gè)系列:W-Ce-O催化劑、M
3、o-Ce-O催化劑、VPO催化劑。
W-Ce-O催化劑用于丙烷氧化脫氫方面還未見報(bào)道,本文創(chuàng)造性的把W-Ce-O催化劑應(yīng)用于丙烷氧化脫氫制丙烯。并且研究了負(fù)載型W-Ce-O催化劑的制備方法、負(fù)載量、反應(yīng)條件、以及W/Ce比對催化劑性能的影響。結(jié)果表明此類催化劑對丙烷氧化脫氫制丙烯有一定的低溫催化性能,但是離工業(yè)化的要求還有一定的距離。
本文又研究了Mo-Ce-O催化劑,采用浸漬法制得MoCexOy(x=0.05,0.
4、1,0.15,0.2,0.25,0.3)系列催化劑。然后研究了負(fù)載量、反應(yīng)條件、以及Ce/Mo比對催化劑性能的影響。同時(shí),研究了催化劑合成條件(催化劑焙燒溫度、催化劑焙燒時(shí)間)對催化劑性能的影響。此類催化劑對丙烷氧化脫氫制丙烯有較好的低溫催化性能。
為了進(jìn)一步完善丙烷氧化脫氫催化劑研究體系,本文對VPO催化劑進(jìn)行了初步研究,提出了一種新型VPO催化劑的制備方法。催化劑采用共沉淀法用五氧化二釩與磷酸合成,并且添加了鈰鋯復(fù)合氧化物
5、作為儲(chǔ)氧材料。并對催化劑的活性進(jìn)行了檢驗(yàn),結(jié)果表明這類催化劑沒有良好的丙烷氧化脫氫性能。
另外,本實(shí)驗(yàn)根據(jù)人為非定態(tài)操作技術(shù)和丙烷氧化脫氫制丙稀反應(yīng)的特點(diǎn),建立了一套用于丙烷氧化脫氫制丙稀周期操作的固定床反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)裝置,與以往丙烷與空氣共進(jìn)料的實(shí)驗(yàn)裝置相比,人為地實(shí)現(xiàn)了氧氣、氮?dú)狻⒈榉謩e進(jìn)料,從而實(shí)現(xiàn)了丙烷的氧化(同時(shí)也是催化劑的還原)和催化劑的氧化在不同的時(shí)間進(jìn)行,因此實(shí)現(xiàn)了利用催化劑體相的晶格氧氧化丙烷,提高了目標(biāo)產(chǎn)物丙
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