直接甲醇燃料電池碳納米管負載的陽極催化劑研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池(DMFC)具有燃料易運輸與存儲、重量輕、體積小、能量效率高等優(yōu)點，在移動電源、電動汽車等領域具有廣闊的應用前景。然而甲醇在陽極上的氧化速率緩慢和甲醇氧化中間產物對催化劑的毒化等問題限制了 DMFC進一步廣泛發(fā)展。因此研究和發(fā)展高催化活性、抗中毒能力強的新型陽極催化劑成為DMFC發(fā)展的關鍵技術。本論文以探索該類催化劑的制備新方法為主，主要研究碳納米管負載的鉑基催化劑的制備及其表征。主要研究結果如下： 第一部分：首

2、先利用微波輻射法制備了多壁碳納米管(MWCNTs)為載體的高分散性的Pt/MWCNTs納米電催化劑。X射線衍射(XRD)及透射電子顯微鏡(TEM)技術表征結果表明所制備Pt/MWCNTs中Pt納米粒子高度分散在MWCNTs表面，平均粒徑約為3 nm，結晶良好。循環(huán)伏安(CV)和計時電流(CA)測試結果表明，Pt/MWCNTs對甲醇電氧化的催化性能較高，大于以新型碳材料(Vulcan XC-72)為載體的Pt/C催化劑。然后首次以水熱合成

3、法分別制備了Pt-Ru/MWCNTs和Pt-Sn/MWCNTs二元合金催化劑，XRD和TEM結果顯示，PtRu和PtSn粒子高度分散在MWCNTs表面，顆粒平均粒徑約為3.5nm，增大了有效比表面積。電化學測試結果表明水熱合成方法制備的Pt-Ru/MWCNTs和Pt-Sn/MWCNTs催化劑對甲醇的電催化氧化呈現很好的活性和穩(wěn)定性，其催化性能優(yōu)于微波輻射法制備的相應樣品。電化學交流阻抗(EIS)測試進一步考察了PtRu/MWCNTs和P

4、tRu/C的電化學行為的差異性。 第二部分：首次利用水熱合成方法制備了MWCNTs負載的PtSnPb和PtRuNi三元復合催化劑。XRD和TEM技術表征結果可知，所制樣品PtSnPb/MWCNTs中PtSnPb納米粒子均勻地分散在MWCNTs表面，平均粒徑約為5 nm，粒子的分散性較好。CV、CA和EIS測試結果表明，在堿性介質中PtSnPb/MWCNTs有著比PtSn/MWCNTs和PtRu/MWCNTs更高的對甲醇氧化的催化

5、性能。XRD和TEM技術表征結果可知，所制樣品PtRuNi/MWCNTs中PtRuNi納米粒子均勻地分散在MWCNTs表面，平均粒徑約為4.5 nm，小的顆粒粒徑決定了具有較大的比表面積。電化學測試表明，在酸性介質中PtRuNi/MWCNTs對甲醇氧化的催化性能比PtRu/MWCNTs還高。給出了它們催化性能提高的可能原因。 本論文所制備的幾種納米結構電催化劑對甲醇的電催化氧化具有高催化活性和穩(wěn)定性，同時降低了貴金屬鉑的載量，R