尖晶石催化臭氧去除水中鄰苯二甲酸二丁酯的實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、本文以蛋清為原料,采用溶膠凝膠法制備了具有磁性尖晶石的多孔海綿狀材料作為催化臭氧氧化去除水中環(huán)境激素類微污染物鄰苯二甲酸二丁酯(DBP)的催化劑。采用BET、VSM、SEM、XRD、FTIR、XPS、EDS等現(xiàn)代化測試手段對催化劑的性能和表面形態(tài)及結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。以單獨(dú)臭氧作為對比,探討了水溶液的pH值、不同DBP初始濃度、催化劑的投加量、水中常見陰陽離子等因素對催化臭氧去除水中DBP效果的影響;對影響兩種催化劑催化臭氧去除DBP的單因

2、素進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)分析,并對該催化劑的再生性能進(jìn)行了研究,研究了臭氧分解率和DBP降解速率的關(guān)系,同時結(jié)合現(xiàn)代化測試手段對NiFe2O4催化臭氧分解及降解DBP機(jī)理及分解進(jìn)行了深入分析,提出了臭氧在催化劑表面吸附分解的過程模式,提出了新的催化過程機(jī)理。
　　實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,催化劑均為尖晶石結(jié)構(gòu),多孔海綿狀,較好的磁性。在催化臭氧氧化去除DBP的實(shí)驗(yàn)中表現(xiàn)出較好的催化去除效果,相比單獨(dú)臭氧40％的DBP去除率MnFe2O4/O3和NiFe2

3、O4/O3去除率分別為96%和100%,提高了56%和60%,其中NiFe2O4/O3的效果要好于MnFe2O4/O3。實(shí)驗(yàn)表明,兩種催化劑實(shí)驗(yàn)中的最佳投量均為0.01g/L,并且隨著投量的增加,表現(xiàn)出了去除效率逐漸下降的效果,最佳pH為pH=7.7,的實(shí)驗(yàn)中,當(dāng)pH高于催化劑pHPZC時,催化劑的效果下降。廢水最佳濃度為0.5mg/L,隨著DBP的濃度增加,DBP的去除效果下降,所有實(shí)驗(yàn)均符合一級反應(yīng)動力學(xué)方程。水中常見的陽離子Na+

4、、K+、Ag+在實(shí)驗(yàn)濃度下不會對實(shí)驗(yàn)效果產(chǎn)生較大的影響,陰離子Cl-、SO42-、PO43-中Cl-、SO42-對催化實(shí)驗(yàn)影響較小,PO43-將DBP在10min內(nèi)的去除效果分別降低了25%和40%。實(shí)驗(yàn)分析了NiFe2O4在不同實(shí)驗(yàn)條件下催化臭氧分解率與降解DBP速率的關(guān)系,實(shí)驗(yàn)表明,DBP的降解速率與臭氧的平均分解率呈線性相關(guān),實(shí)驗(yàn)分析了NiFe2O4在不同實(shí)驗(yàn)條件下催化臭氧分解率與降解DBP速率的關(guān)系,實(shí)驗(yàn)表明,在不同的催化劑Mn

5、Fe2O4、NiFe2O4、ZnFe2O4和CuFe2O4,不同水溶液pH值(5.0-9.0)和不同的催化劑投量(0.002-0.1g/L)的條件下,DBP的降解速率和水溶液中羥基自由基的濃度的乘積與臭氧的平均分解率呈線性相關(guān),這證明在不同的條件下,實(shí)驗(yàn)條件通過影響水溶液中羥基自由基的濃度來間接影響催化劑催化臭氧去除DBP的速率。借助于叔丁醇、催化劑前后XPS、FTIR對比等分析手段,并結(jié)合pH等實(shí)驗(yàn)結(jié)果,全面分析了臭氧在催化劑表面分解