活性炭纖維催化過(guò)一硫酸氫鹽降解水中的酸性橙7.pdf

1、對(duì)于含偶氮染料廢水等難生化有機(jī)廢水的處理，高級(jí)氧化技術(shù)是一種有效的方法。近年來(lái)，基于過(guò)一硫酸氫鹽（HSO5，PMS）的高級(jí)氧化技術(shù)（Advancedoxidation processes，AOPs），受到廣大研究人員的關(guān)注，該技術(shù)通過(guò)一定的手段活化PMS產(chǎn)生強(qiáng)氧化性的硫酸根自由基（SO4）降解水中有機(jī)污染物。對(duì)于PMS的活化手段，目前主要還集中在紫外光活化和鈷活化，二者具有明顯的缺點(diǎn)。因此，尋找更多方式活化PMS，成為研究的熱點(diǎn)?；钚蕴?/p>

2、（AC）等炭材料不僅是良好的吸附材料，同時(shí)也是一種綠色的催化劑，可催化O3、H2O2、過(guò)二硫酸鹽（PS）和PMS降解水中難生化有機(jī)物。
　　本文以活性炭纖維（ACF）為催化劑，系統(tǒng)研究了其活化過(guò)一硫酸氫鹽（PMS）去除水中偶氮染料酸性橙7（AO7）的可行性，探討了“ACF/PMS體系中催化反應(yīng)如何發(fā)生”、“吸附與催化如何相互影響”以及“AO7怎么被降解”等問(wèn)題。具體研究?jī)?nèi)容如下：
　　（1）在ACF/PMS體系中，ACF和P

3、MS之間存在顯著的協(xié)同效應(yīng)。在ACF投加量為0.3g/L，PMS/AO7摩爾比為20/1時(shí)，100mg/L的AO7兩小時(shí)內(nèi)可被完全脫色。在一定程度上，AO7的脫色率隨PMS投加量增加而增加，而當(dāng)PMS投加量增加到一定值時(shí)，AO7脫色速率不再變化。另外，AO7的脫色率隨著ACF增加而增加，而脫色速率與ACF的投加量呈現(xiàn)正線性相關(guān)。在ACF投加量為0.3g/L，PMS/AO7摩爾比為20/1時(shí)，AO7的初始濃度的改變對(duì)其在ACF/PMS體系

4、中去除影響較小。隨著ACF使用次數(shù)的增加，AO7的去除效果明顯下降。抑制劑實(shí)驗(yàn)表明，ACF/PMS體系中，主要的氧化性的物種為HO和SO4。另外，對(duì)PMS氧化前后，ACF表面性質(zhì)的變化分析發(fā)現(xiàn)，堿性位點(diǎn)是可能的催化PMS分解反應(yīng)位點(diǎn)。
　?。?）在ACF/PMS或者GAC/PMS體系中，吸附與催化是相互影響的。一方面，AO7或者其中間產(chǎn)物吸附在GAC或者ACF表面，會(huì)阻礙PMS與活性位點(diǎn)的接觸，從而使產(chǎn)生的自由基減少，AO7的降解

5、受到抑制。這解釋了為什么ACF吸附速率比GAC快，但是其重復(fù)利用效果反而比GAC差。另一方面，ACF與PMS相互作用，也會(huì)導(dǎo)致ACF對(duì)AO7的吸附下降，進(jìn)而使得沒有足夠的AO7吸附到AO7表面或表面附近，使得生成的自由基不能接觸到AO7，影響其催化降解，從而影響到ACF/PMS體系對(duì)AO7的去除。
　?。?）在ACF/PMS體系中，AO7降解中間產(chǎn)物主要為1,2-萘二酮、2氫-1-苯并吡喃-2-酮、茚三酮、1,4-苯醌、甲酸和乙酸

6、。根據(jù)這些中間產(chǎn)物，推測(cè)AO7的降解過(guò)程為：偶氮鍵迅速斷裂，導(dǎo)致脫色；然后，反應(yīng)產(chǎn)物被氧化生成一些萘環(huán)類和苯環(huán)類化合物；之后經(jīng)過(guò)一系列的氧化降解步驟導(dǎo)致芳香類化合物開環(huán)，生成甲酸和乙酸等小分子酸，并最終礦化。
　?。?）ACF/PMS體系可不同程度地降解含偶氮染料酸性鉻蘭K（ACBK）、酸性紅249（AR249）和活性黑5（RB5）。ACBK是PMS可以氧化降解的偶氮染料，ACF加入后可以顯著加速偶氮染料的降解。對(duì)于AR249和R