含釓二氧化鈾芯塊制備及工業(yè)化應用研究.pdf

1、目前，輕水動力反應堆在世界各國的核反應堆中占著主要地位。在這種堆中，功率和壽命是兩個很重要的參數(shù)。為了提高功率和延長壽命，核燃料的初始裝置量要比臨界質(zhì)量大很多倍，從而導致了反應堆活性區(qū)的初始反應性很高。因此，反應堆的初始反應性很強，為了解決這個問題，最好的辦法就是采用可燃毒物。在當代先進反應堆的開發(fā)中，采用高燃耗、長周期、低泄漏的運行方式。為了提供燃料循環(huán)的靈活性，對于采用停堆換料的核電廠，單靠分體式的可燃（相關）毒物組件，不足以實現(xiàn)反

2、應堆的長期反應性控制和慢化劑溫度系數(shù)控制，此時，有效的辦法是采用一體化可燃毒物的燃料組件。UO2-Gd2O3可燃毒物芯塊就是國際普遍采用的一體化可燃毒物，它可以降低反應堆由于增加燃料裝載量而出現(xiàn)很高的初始反應性，展平活性區(qū)中子通量及功率分布，從而加深燃耗，提高反應堆的功率和安全性能。
　　國內(nèi)尚未進行過含釓二氧化鈾芯塊的工業(yè)化生產(chǎn)。為此，作為我國核燃料元件制造基地，有必要進行含釓二氧化鈾芯塊一體化可燃毒物的工業(yè)化應用研究，以滿足電

3、站用戶對燃料的需求。本文在以下四個方面進行了系統(tǒng)地研究，并取得了能指導國內(nèi)生產(chǎn)的創(chuàng)新性成果：
　?、買DR工藝研究。對從南非進口的一套小型IDR轉(zhuǎn)換裝置進行了全面更新，重新研制控制系統(tǒng)、金屬鈾過濾器和尾氣處理裝置。在該裝置上研究了IDR工藝，成功地制備出了滿足高性能二氧化鈾芯塊所需的UO2粉末；研制高氟二氧化鈾粉末的干法回收裝置，確定了回收工藝，實現(xiàn)了對高氟粉末的IDR干法回收；完成了尾液氫氟酸的處理技術研究，減少了生產(chǎn)過程中的廢

4、物量；建立了氫氟酸中鈾含量的分析檢測方法，保證了氫氟酸的質(zhì)量和廢水的達標排放。在國內(nèi)首次實現(xiàn)了UO2的IDR工藝工業(yè)化生產(chǎn)，提高了金屬鈾的收率，降低了制造成本，減少了三廢排放，減輕了操作人員的勞動強度，具有良好的經(jīng)濟效益和社會效益。
　?、诤徯緣K研究。針對含釓芯塊難于制造、技術含量高，尤其針對釓分布均勻性和游離Gd2O3聚團、Gd2O3對壓燒性能影響很大的問題，在國內(nèi)開展了含釓芯塊制備工藝技術研究。1）混料技術。為了使密度相差大

5、的Gd2O3粉末在UO2粉末均勻混合，成功地采用了高效混合器和切實可行的混料工藝。2）成型技術。陶瓷Gd2O3粉末也是一種脆性粉末，加入到 UO2粉末中并不能改善混合粉末的壓制性能，而且生坯脫模困難、不利于存放，最終生坯因應力釋放不均勻會導致橫向裂紋。適當?shù)亟档统尚蛪毫Τ晒Φ亟鉀Q了這一難題。3）燒結技術。為了得到充分固溶的UO2-Gd2O3燒結芯塊，相對于普通二氧化鈾芯塊而言，一是預燒和燒結時間要長得多，使其有充分的固溶時間；另一方面又

6、要保證芯塊最終的燒結密度不至于超標，故燒結溫度不宜太高。另外，文中還采用濕氫燒結，具有較高的氧化勢，有利于高價鈾離子的遷移，對因 Gd2O3的存在氧化勢變化引起的缺陷形成進行修補，從而有利于密實化的進程。4）磨削技術。對于含釓芯塊的外圓磨削，國外有干磨和濕磨兩種方式。不論濕磨或干磨，很重要的是嚴格控制磨削后的芯塊直徑偏差。通過工藝條件試驗和工業(yè)化批量試驗,不僅成功地建立了上述關鍵技術,而且實現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)的穩(wěn)定性、可靠性，滿足了我國核電站

7、用戶的需求。
　　③含釓大晶粒芯塊研究。常規(guī)的燒結工藝，得到的二氧化鈾芯塊的晶粒尺寸10μm以上的稱之為大晶粒芯塊，而對UO2-Gd203芯塊，由于Gd203有抑制芯塊晶粒長大的作用，在同樣的條件下，其含釓芯塊的晶粒尺寸一般小于7μm。本課題采用添加晶粒長大劑的研究路線，進行了大晶粒含釓二氧化鈾芯塊研制的試驗。通過試驗，在添加量一定的情況下，添加不同比例的Al2O3和SiO2，對芯塊晶粒尺寸有較大影響。添加Al2O3或和SiO2，

8、均可獲得晶粒度大于10μm的含釓二氧化鈾芯塊。
　　④含釓燃料棒的理論計算與分析。燃料棒包殼是反應堆放射性物質(zhì)的第一道屏障，它能包容90％以上的裂變產(chǎn)物。因此，燃料棒的完整性在設計和運行中必須得到保證。1）通過計算與分析結果表明，AFA3G燃料棒燃耗達到62GWd/t(U)，其相應的燃料組件燃耗為57GWd/t(U)，燃料棒性能完全滿足芯塊溫度、燃料棒內(nèi)壓、包殼應力、包殼應變、包殼管外側均勻腐蝕的設計準則要求，并具有相當?shù)脑Ａ浚?/p>