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文檔簡介
1、環(huán)境中持久性有機物(POPs)污染日趨嚴重,由于其毒性、持久性和長距離遷移性,POPs的遷移轉化、歸趨行為、生物有效性、污染控制引起了國內(nèi)外的極大關注。微生物在環(huán)境中分布廣泛,是不可忽視的介質,對有機污染物可起雙重作用,即生物吸附和生物降解,進而影響污染物的遷移轉化、歸趨行為及修復方法。然而,將微生物作為有機污染物吸附介質的研究剛剛起步,主要關注水溶液中微生物死體及其衍生物對染料、酚類等常見有機污染物的生物吸附作用,而微生物活體對POP
2、s的生物吸附及其與生物降解之間的關系尚未得到清晰認識,難以準確評價污水處理中POPs的歸趨行為;同時,微生物活體參與下土壤復雜介質體系中POPs的生物吸附和生物降解過程的研究幾乎為空白,難以準確認識POPs的環(huán)境行為及其生物有效性;有關生物吸附和生物降解的調控和強化手段的研究亟待加強,以期為POPs污染土壤的生物修復提供理論指導。為此,本文在評述有機污染物生物吸附和生物降解及其生物修復作用的研究進展的基礎上,以多環(huán)芳烴(PAHs)為環(huán)境
3、中典型的POPs,以白腐真菌為微生物代表,研究了水溶液體系中PAHs的生物吸附-脫附行為、作用機制及影響因素;以黃孢原毛平革菌(Phanerochaete chrysosporium,Pc)為典型的白腐真菌,研究了水溶液體系中白腐真菌對PAHs的生物吸附、生物降解作用及其調控方法,探討了連續(xù)運行過程中生物吸附和生物降解對溶液中PAHs的去除作用;以黃孢原毛平革菌菌球模擬可分離的生物相,研究了滅菌/不滅菌的泥漿體系中自腐真菌對新輸入PAH
4、s的生物吸附和生物降解,探討了黃孢原毛平革菌與土著菌對PAHs污染土壤的協(xié)同修復;最后,以東北污灌區(qū)PAHs污染土壤為代表,研究了老化的污染土壤中PAHs的生物吸附和生物降解。論文的主要結論及創(chuàng)新點如下:
(1)搞清了白腐真菌死體對PAHs生物吸附的作用機理、構.效關系及影響因素。PAHs在白腐真菌體上的生物吸附機理為分配作用,其主要介質為菌體上的脂類和聚酯類物質,其有機碳標化的分配系數(shù)Koc值與白腐真菌體組分的極性指數(shù)(
5、O+N)/C呈線性負相關。PAHs在白腐真菌體和土壤上的Koc相當,但在白腐真菌體上的生物吸附.脫附是可逆過程,而在土壤上則存在明顯的脫附滯后性。共存Cu2+能促進白腐真菌體對菲的生物吸附作用,其機制為Cu2+通過配合作用吸附到白腐真菌體上中和了微生物表面的負電荷,提高其疏水性分配作用;同時,還與Cu2+與菲之間形成的陽離子-π鍵等特殊作用有關,其大小與白腐真菌體的極性指數(shù)(O+N)/C呈負相關。
(2)闡明了黃孢原毛平革
6、菌對水溶液中PAHs的生物吸附、生物降解及其調控。生物吸附是真菌死體去除溶液中菲、芘的唯一途徑,無法連續(xù)有效去除多次輸入的PAHs。而活體菌球則同時起生物吸附“儲藏室”和生物降解“反應器”的作用,40 d時,60.62%的菲和49.21%的芘通過生物降解去除;生物降解作用降低了菌體上累積的PAHs,使連續(xù)運行中活體菌球的去除率遠高于死體。碳、氮營養(yǎng)元素是生物吸附和生物降解過程的重要調控因子,其中富碳促進生物吸附,限氮觸發(fā)生物降解;經(jīng)富碳
7、、限氮強化后,活體菌球在連續(xù)運行中對菲的降解去除率保持大于90%。Cu2+能同時提高Pc對菲的生物吸附和生物降解作用,但在連續(xù)運行過程中,菌體上吸附的Cu2+會逐漸積累而產(chǎn)生毒性,而抑制生物降解。
(3)率先用外源的Pc菌球來模擬可分離的生物相,建立了用于研究土壤中生物吸附和生物降解的新型的泥漿體系,定量描述了PAHs在水-真菌-土壤上的濃度分布及其動力學行為,闡明了土壤(含土著微生物)和外源微生物對PAHs的生物吸附、生
8、物降解,特別是土著微生物.外源微生物對PAHs降解的耦合作用。新輸入的PAHs主要吸附于土壤顆粒,而真菌體則是其另一吸附相,真菌生物吸附態(tài)PAHs的生物有效性高于土壤吸附的PAHs;活體Pc可以“萃取”老化土壤中的PAHs而促進其生物降解,“萃取”效率與PAHs的Kow值呈負相關。脫附.降解動力學耦合模型擬合結果表明,外源接種的Pc和土著微生物對吸附態(tài)PAHs的直接降解是泥漿體系中PAHs去除的重要途徑,同時Pc和土著菌對PAHs產(chǎn)生協(xié)
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