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文檔簡介
1、根據(jù)國家核電中長期發(fā)展計劃,到2020年我國核電裝機容量將達到4000萬千瓦時,核電在中國發(fā)展迅速。核電運行過程中產生的各種中低水平放射性廢水急需處理。Co2+是核電廢水中常見的離子,中低水平放射性廢水中的Co2+裂變發(fā)出γ射線和β射線會對自然界生物體的遺傳物質產生影響,誘發(fā)變異,進而威脅人類健康生活。去除廢水放射性的最根本手段是儲存使廢水中的放射性元素徹底衰變至穩(wěn)態(tài),但由于核電站中低水平放射性廢水的水量大,而放射性元素的半衰期較長,儲
2、存處理方式有一定的難度。傳統(tǒng)方法的研究多針對高放射性小水量廢水,難以應用于大水量低濃度廢水處理。以污水減量為目的的水溶性大分子聚合物輔助超濾技術可以有效地減少中低水平放射性廢水中的重金屬離子,對減輕環(huán)境的輻射負擔具有積極意義。
本文研究聚合物輔助超濾技術去除溶液中的重金屬離子,比較殼聚糖、聚丙烯酸鈉(PAANa)、聚乙烯亞胺(PEI)作為絡合劑對重金屬離子的去除。從去除效果和實驗過程中膜污染程度的角度篩選出一種最適合中低水平放
3、射性廢水中重金屬Co2+去除的聚合物絡合劑。針對篩選出的絡合劑進行條件優(yōu)化實驗,分析超濾過程中的通量變化和膜阻力構成,考察無機鹽離子對絡合超濾過程的影響,分析不同膜清洗方式對膜通量的恢復效果。同時本研究從朗繆爾絡合等溫模型對絡合反應的化學計量數(shù)和反應的絡合平衡常數(shù)進行了擬合。
采用聚醚砜超濾膜,分別以殼聚糖、PAANa、PEI為絡合劑對Co2+進行絡合,通過絡合超濾去除Co2+??疾炝巳芤簆H,聚合物金屬濃度比(P/M)條件下
4、三種絡合劑之間去除率的差異,并考察三種絡合劑在實驗中膜污染的程度。比較不同絡合劑絡合過程中膜污染的程度并綜合考慮不同絡合劑對Co2+的絡合效果,選擇PEI作為最適合Co2+離子去除的絡合劑,進行進一步的研究。在不同pH條件下PEI對Co2+的去除表現(xiàn)出了去除效率上的差異,在pH=4和pH=7的溶液環(huán)境,在沒有添加任何外加離子強度的情況下PEI對Co2+的去除出現(xiàn)兩個極大值。這種雙極值的現(xiàn)象顯示在PEI的每一個重復單元結構中,可能存在兩種
5、絡合基團,實驗結果顯示其中一種絡合基團最佳絡合pH為4,另一種絡合基團最佳絡合pH為7。隨后進行的P/M比影響實驗中表明,當P/M比值大于4時增加溶液中的絡合劑濃度無法提高PEUF的去除效率,分析結果表明P/M為4時絡合反應中PEI和Co2+達到化學計量平衡,計算表明當P/M=4時PEI的每個單元中對應Co2+的個數(shù)為2.03個??疾旆派湫詮U水中存在的常量無機離子對聚合物輔助超濾過程的影響,本研究考察了Na+和Ca2+對聚合物輔助超濾過
6、程的影響,研究結果表明無機離子對放射性廢水的絡合超濾過程存在一定的影響。其中Na+對去除率的影響要小于Ca2+。驗證性試驗對無機鹽離子造成這種影響的可能原因進行了初步探究,排除了Ca2+與PEI發(fā)生絡合反應進而導致去除率變化的可能性,并對超濾實驗過程中去除率和通量隨時間的變化進行了研究。隨著超濾實驗的進行,死端過濾裝置的去除率逐漸增高,膜通量卻由于膜污染逐漸降低。本實驗采用單絡合基團的朗繆爾絡合等溫模型結合Hanes圖對整個過程進行參數(shù)
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