強(qiáng)化混凝去除再生水中典型PFCs的研究.pdf

1、作為新興的持久性有機(jī)污染物，全氟化合物(PFCs)的生產(chǎn)和使用已超過五十年。PFCs因其極高的表面活性和穩(wěn)定性而被廣泛應(yīng)用于服裝紡織、清洗劑、泡沫滅火劑和石油化工等生產(chǎn)和生活消費(fèi)領(lǐng)域。由于PFCs具有全球分布性、持久性、強(qiáng)生物積累性以及潛在毒性等特點(diǎn)，近年來國際社會(huì)對(duì)水環(huán)境中PFCs污染的關(guān)注度不斷提高，其中全氟辛磺酸(PFOS)和全氟辛酸(PFOA)是水體中最為典型的兩類PFCs。城市污水廠(WWPT)作為PFCs的主要污染源之一，污

2、水廠出水通過再處理成為城市再生水，再生水常用于綠化、清潔等和人類生產(chǎn)生活息息相關(guān)的方面，若其中的PFCs未被有效去除，那么再生水的回用在對(duì)環(huán)境造成二次污染的同時(shí)也會(huì)直接危害人類的健康。因此，對(duì)再生水中PFCs污染的防治已是刻不容緩。
　　本文以膨潤土為原料，使用十六烷基三甲基溴化銨(CTMAB)對(duì)其進(jìn)行有機(jī)改性，使其成為能夠有效吸附水體中PFOS和PFOA的吸附載體，在強(qiáng)化混凝去除水體中的PFOS和PFOA時(shí)作為助凝劑使用。在不同

3、制備條件下制得一系列有機(jī)改性膨潤土后，對(duì)其進(jìn)行吸附去除PFOS/PFOA效果的對(duì)比實(shí)驗(yàn)，選擇效果最佳的有機(jī)改性膨潤土作為后續(xù)實(shí)驗(yàn)的吸附劑和助凝劑，并對(duì)其進(jìn)行X射線衍射分析。通過吸附實(shí)驗(yàn)研究有機(jī)改性膨潤土對(duì)水體中PFOS和PFOA的吸附性能及規(guī)律。采用單因素法進(jìn)行強(qiáng)化混凝實(shí)驗(yàn)，研究以有機(jī)改性膨潤土為助凝劑強(qiáng)化混凝去除再生水中PFOS和PFOA的性能和規(guī)律。后在單因素強(qiáng)化混凝實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上，以響應(yīng)面法優(yōu)化實(shí)驗(yàn)，采用Box-Behnken設(shè)計(jì)(

4、BBD)設(shè)計(jì)三因素三水平實(shí)驗(yàn)，獲得強(qiáng)化混凝去除再生水中PFOS和PFOA的最佳因素組合以及最優(yōu)響應(yīng)值。所得實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下:
　　(1)使用CTMAB對(duì)膨潤土進(jìn)行有機(jī)改性極大地改善了膨潤土對(duì)PFOS和PFOA的吸附性能，通過對(duì)比實(shí)驗(yàn)可知同時(shí)插層了CTMAB和PFS的有機(jī)改性膨潤土CTMAB-Bent6對(duì)PFOS和PFOA的吸附效果最好，對(duì)CTMAB-Bent6進(jìn)行X射線衍射分析結(jié)果表明改性劑有效地進(jìn)入了膨潤土層間，增加了膨潤土的層間距

5、，有機(jī)改性成功。
　　(2)有機(jī)改性膨潤土CTMAB-Bent6能夠快速地吸附水體中的PFOS和PFOA，其吸附平衡時(shí)間為4h。CTMAB-Bent6對(duì)PFOS/PFOA的吸附符合擬二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)模型。較之Langmuir方程，F(xiàn)reundlich方程能更好地?cái)M合CTMAB-Bent6吸附水體中PFOS和PFOA的吸附等溫線。相同條件下CTMAB-Bent6對(duì)PFOS的吸附水平高于PFOA。溶液pH值對(duì)CTMAB-Bent6吸附P

6、FOS和PFOA的影響顯著，CTMAB-Bent6對(duì)PFOS和PFOA的吸附水平隨pH值的升高而降低。
　　(3)以有機(jī)改性膨潤土CTMAB-Bent6作為助凝劑，強(qiáng)化混凝能夠有效去除再生水中的PFOS和PFOA。PFOS/PFOA去除率隨著PAC投藥量和pH值的增加先升高后降低，隨濁度的增加而增加，隨PFOS/PFOA初始濃度的增加而降低。PFOS/PFOA的去除與濁度的去除具有相關(guān)性。相同條件下，強(qiáng)化混凝對(duì)PFOS的去除效果好

7、于PFOA。溶液中同時(shí)存在PFOS/PFOA和菲會(huì)降低PFOS/PFOA的去除率，但是對(duì)濁度的去除幾乎沒有影響。PFS強(qiáng)化混凝處理PFOS/PFOA的效果與PAC差別很小。CTMAB-Bent6作為助凝劑時(shí)強(qiáng)化混凝對(duì)PFOS/PFOA的去除效果優(yōu)于粉末活性炭。
　　(4)使用BBD設(shè)計(jì)法設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)方案并擬合的二階響應(yīng)模型的擬合度高且失擬項(xiàng)不顯著，可用于對(duì)強(qiáng)化混凝去除PFOS/PFOA實(shí)驗(yàn)的預(yù)測(cè)和分析。通過響應(yīng)面圖和等高線圖可知PAC

8、投藥量、溶液pH值、初始濁度對(duì)強(qiáng)化混凝去除PFOS/PFOA效果的影響均為顯著，其中溶液pH值影響最為顯著，因素兩兩之間均存在交互作用，其中PAC投藥量與溶液pH值，溶液pH值與初始濁度之間的交互作用非常顯著。分析預(yù)測(cè)所擬合模型得到的實(shí)驗(yàn)各因素最佳組合條件下的最優(yōu)響應(yīng)值與實(shí)際實(shí)驗(yàn)測(cè)試值差距很小，預(yù)測(cè)結(jié)果準(zhǔn)確可靠。
　　本文制備的有機(jī)改性膨潤土原料廉價(jià)易得，制備工藝簡便，且在混凝過程中能成為PFOS和PFOA有效的吸附載體，從而改善