大氣氣溶膠的WIBS觀測(cè)及轉(zhuǎn)化和來(lái)源研究.pdf

1、不同地區(qū)氣溶膠的成分差別很大，城市作為人口密度集中的聚居地，健康問(wèn)題是我們不可忽視的部分。生物源的氣溶膠是大氣氣溶膠的重要組成部分，對(duì)全球的氣候變化和環(huán)境健康起著重要的作用。一方面可以通過(guò)反射太陽(yáng)輻射改變大氣層的溫度以及作為云凝結(jié)核和冰核從而直接或間接的影響氣候變化。另一方面存在于空氣中的病毒、細(xì)菌、真菌等會(huì)傳播動(dòng)植物疾病，威脅人類健康。隨著城市的發(fā)展，霧霾事件頻繁出現(xiàn)，現(xiàn)代城市人感染哮喘和過(guò)敏的幾率也越來(lái)越大。傳統(tǒng)的生物氣溶膠的檢測(cè)手

2、段通常耗時(shí)較長(zhǎng)，且不能精確的統(tǒng)計(jì)其在大氣中的濃度，因此需要有高效的方法對(duì)城市生物氣溶膠進(jìn)行檢測(cè)。近年來(lái)熒光檢測(cè)技術(shù)得到了快速的發(fā)展，出現(xiàn)了在線檢測(cè)生物氣溶膠的儀器，但是目前在國(guó)內(nèi)的應(yīng)用范圍還很小。生物源揮發(fā)性有機(jī)物(BVOC)是生物源的二次有機(jī)氣溶膠(SOA)的前體物質(zhì)，占全球揮發(fā)性有機(jī)物(VOC)排放的主要部分。海洋作為地表覆蓋率最高的區(qū)域，對(duì)全球氣候變化起著重要的調(diào)節(jié)作用，遠(yuǎn)洋大氣亦可以作為研究城市大氣環(huán)境的背景地區(qū)，研究海洋上空B

3、VOC可以更好的了解遠(yuǎn)洋SOA的生成。對(duì)遠(yuǎn)洋氣溶膠穩(wěn)定碳氮同位素的研究可以幫助探討遠(yuǎn)洋氣溶膠的來(lái)源和傳輸過(guò)程。本研究依據(jù)兩次國(guó)內(nèi)的野外監(jiān)測(cè)和第29次以及第30次南極科學(xué)考察，第一次使用熒光在線氣溶膠儀器對(duì)國(guó)內(nèi)污染城市進(jìn)行了生物氣溶膠的檢測(cè)并探討了海洋排放的BVOC及其對(duì)海洋SOA的貢獻(xiàn)以及遠(yuǎn)洋地區(qū)穩(wěn)定碳氮同位素的分布。得到主要內(nèi)容和結(jié)論如下:
　　(1)城市地區(qū)的熒光氣溶膠的濃度高于背景地區(qū)1-2個(gè)數(shù)量級(jí)。南京和廈門地區(qū)寬頻綜合生

4、物氣溶膠光譜儀(WIBS)在線檢測(cè)的熒光氣溶膠的濃度分別為FL1:0.57 cm-3, FL2:3.35 cm-3, FL3:2.09 cm-3和FL1:0.24 cm-3, FL2:0.78 cm-3,FL3:0.40 cm-3。南京地區(qū)的熒光氣溶膠出現(xiàn)明顯的日夜變化特征，而廈門地區(qū)晝夜變化不明顯。熒光氣溶膠的濃度都隨著粒徑的增加而逐漸降低。粒徑在1-2μm的顆粒物占熒光氣溶膠的主導(dǎo)地位，所有粒徑在3.8μm以上的顆粒物都有FL2熒光

5、信號(hào)。南京地區(qū)的熒光氣溶膠的AF(Asymmetry Factor)呈現(xiàn)單峰分布的模式，峰值為～24，而廈門地區(qū)的呈現(xiàn)雙峰分布的模式，峰值為～23和～30，說(shuō)明南京地區(qū)熒光顆粒物的形狀分布比較單一。
　　(2)熒光氣溶膠的濃度在一定程度上受當(dāng)?shù)貧庀髤?shù)的影響，一定的風(fēng)速會(huì)增加植物花粉和孢子的排放，導(dǎo)致生物氣溶膠的濃度上升。但當(dāng)風(fēng)速超過(guò)一定閾值時(shí)，會(huì)加快大氣顆粒物的擴(kuò)散速度，導(dǎo)致當(dāng)?shù)厣餁馊苣z的濃度降低。降雨之前生物氣溶膠的濃度會(huì)上

6、升，溫度和濕度也可以影響生物氣溶膠的釋放。
　　(3)南京地區(qū)的生物氣溶膠顯著的高于一些森林等生物氣溶膠含量豐富的背景地區(qū)，尤其是FL1熒光通道與MBC/PM0.8顯示了很好的正相關(guān)性(r=0.75)，因此直接用WIBS儀器的三個(gè)熒光通道來(lái)代表生物氣溶膠并不合適。根據(jù)熒光強(qiáng)度和占總顆粒物的比例與MBC/PM0.8的相關(guān)性，將熒光氣溶膠分成了燃燒排放相關(guān)的和非燃燒相關(guān)的顆粒物兩類。燃燒排放相關(guān)的熒光顆粒物和非燃燒排放相關(guān)的熒光顆粒物

7、分別占總顆粒物的～11％和～5％。非燃燒相關(guān)的顆粒物濃度為0.64cm-3，仍然高于其他文獻(xiàn)報(bào)道的南京地區(qū)生物氣溶膠的濃度，因此并不能確定非燃燒相關(guān)的熒光顆粒物就是生物氣溶膠，可能包含了灰塵等其他的顆粒物。
　　(4)第29次南極科學(xué)考察航線上的異戊二烯和α蒎烯、β蒎烯的濃度分別為113 pptv、28 pptv和14 pptv。異戊二烯的濃度顯著高于單萜，三者之間有很好的相關(guān)性。整個(gè)航線上異戊二烯和單萜的地理分布沒(méi)有顯著性差異，

8、普里茲灣表現(xiàn)出很高的異戊二烯和單萜濃度，和普利滋區(qū)域藍(lán)藻爆發(fā)有一定的關(guān)系。不同浮游植物的種類、風(fēng)速和溫度都會(huì)影響海洋大氣異戊二烯和蒎烯的濃度分布。普里茲灣異戊二烯生成的SOA占全球海洋排放異戊二烯生成SOA的0.03％。
　　(5)第30次南極航線上氣溶膠總懸浮顆粒物中總碳的質(zhì)量濃度(TC)平均值為1±0.81μg m-3。TC的濃度隨著緯度的升高逐漸降低(r=0.58，p＜0.01)低緯度的TC受到陸地的影響較大。整個(gè)航線上有2

9、9％的樣品未檢出總氮(TN)，TN的平均濃度為0.49±0.74μg m-3，整體濃度偏低，且遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于大城市中的濃度。TN的濃度也隨著緯度的升高而降低(r=0.37，p＜0.01)。穩(wěn)定碳同位素δ13C的平均值為-27±3.3‰，且δ13C與TC有一定的相關(guān)性(r=0.34，p＜0.05)。穩(wěn)定氮同位素δ15N的平均值為0.9±3.3‰，與TN沒(méi)有相關(guān)性。δ13C和δ15N的分布與緯度都沒(méi)有相關(guān)性。低緯度的樣品受到亞洲大陸和菲律賓群島，