納米材料對PCB77的吸附與降解研究.pdf

1、隨著納米技術研究的深入和發(fā)展，納米材料在環(huán)境中的應用引起了大家的關注，特別是一些環(huán)保難題，如大氣污染、污水處理、農(nóng)藥殘留和城市垃圾等問題得到了有效解決更使我們認識到納米材料在環(huán)境領域有著廣泛的應用前景。
　　 本文主要對納米粘土礦物對多氯聯(lián)苯(持久性污染物之一)的吸附特性及納米鐵、硅體系對多氯聯(lián)苯的降解進行了研究。
　　 1.采用振蕩平衡法，研究了不同土壤及納米粘土礦物對多氯聯(lián)苯吸附特性，結果表明：多氯聯(lián)苯濃度范圍為0.

2、25～5.0 mg/L時，不同土壤及納米粘土礦物對多氯聯(lián)苯的吸附均能用Freundlich方程很好地擬合，隨著溶液中多氯聯(lián)苯濃度的增加，土壤及納米粘土礦物對多氯聯(lián)苯的吸附量增加；幾種土壤對多氯聯(lián)苯吸附量大小順序為：紅壤>黃褐土>砂姜黑土，土壤有機質(zhì)、粘粒等對多氯聯(lián)苯吸附起主要作用，土壤更易吸附高氯代PCB77；納米粘土礦物對多氯聯(lián)苯吸附量大小順序為：納米蒙脫石>納米SiO2>凹凸棒石，納米粘土礦物吸附多氯聯(lián)苯能力的大小與納米粘土礦物的比

3、表面積、粒徑、層狀結構等有關；多氯聯(lián)苯本身分子的大小影響其在納米粘土礦物上的吸附；土壤中添加納米粘土礦物可以提高對多氯聯(lián)苯的吸附。
　　 2.研究了納米Fe、Si體系降解水溶液中PCB77的動力學差異。結果表明，納米Fe0、納米Fe3O4和納米Si0對PCB77均有降解作用，該降解為還原脫氯反應。降解過程符合準一級反應動力學，反應速率常數(shù)Kobs分別為0.0177，0.0038，0.0045h-1。PCB77初始濃度為5 mg/

4、L，納米材料投加量為5 g/L，溶液pH4.5條件下，納米Fe0體系對PCB77降解效果最為顯著，64h時PCB77殘留率僅為19.83％，氯離子濃度為50.3μmol/L，反應體系pH值從4.5升至5.26。納米雙元體系Fe0和Si0、Fe3O4和Si0對PCB77降解過程也符合準一級反應動力學，反應速率常數(shù)Kobs分別為0.0114，0.004 h-1，其中納米Fe0和Si0體系降解效果優(yōu)于納米Fe3O4和Si0體系。PCB77殘留

5、率分別為34.91%和66.62%，氯離子濃度分別為40.07，20.47μmol/L，反應體系pH值變化不明顯。隨著溶液初始pH值增加，納米Fe0、納米Fe3O4降解PCB77效果明顯降低，但溶液pH值升高有利于納米Si0對PCB77的降解。兩組納米雙元體系對PCB77的降解效果受pH值影響小。
　　 3.以反應體系緩沖溶液的pH值、PCB77初始濃度、納米Fe0投加量、納米Si0投加量、腐殖酸投加量和表面活性劑投加量為因素，

6、設計6因素5水平正交實驗，結果表明，溶液初始pH值為4.5，初始PCB77濃度為1 mg/L，納米Fe0投加量為10 g/L，腐殖酸投加量為0.25 g/L，環(huán)糊精投加量為1 g/L條件下，反應2h后，PCB77殘留率最低為35.2%，緩沖溶液初始pH值為4.5時，氫離子濃度變化最大為0.36×10-4 mol/L，但Eh變化不是最大的一組。初始pH值對納米材料降解PCB77反應體系中PCB77的殘留濃度影響最大，其次是納米Fe0投加量

7、；初始pH值對反應體系中氫離子濃度影響最大，其次是環(huán)糊精投加量；PCB77初始濃度對反應體系中Eh變化影響最大，其次是納米Fe0投加量。
　　 PCB77起始濃度為5 mg/L、溶液初始pH值為6.8，反應64 h后，納米Fe0投加量為10.0 g/L時，PCB77殘留濃度最低，殘留率僅為29.3%；納米Si0投加量為0.5 g/L時，PCB77殘留濃度最低，殘留率僅為67%；納米Sio投加量為1.0 g/L，即納米Si0：納米

8、Fe0=1:10時，PCB77殘留濃度最低，殘留率僅為22.2%。
　　 4.研究了納米Fe、Si體系降解土壤中PCB77的動力學差異。結果表明，PCB77投加量為20μg/g，納米材料投加量分別為納米Fe0為40 mg/g，納米Si0為20 mg/g和混合納米材料60 mg/g(納米Fe0為40 mg/g，納米Si0為20 mg/g)條件下，納米材料對滅菌和未滅菌土壤中PCB77降解過程均符合準一級反應動力學，滅菌條件下，反應

9、速率常數(shù)Kobs分別為0.0057 h-1，0.004 h-1和0.0059 h-1，反應64h后，反應體系中PCB77殘留率分別為68.2%，76.1%和63.6%；未滅菌條件下，反應速率常數(shù)Kobs分別為0.0081 h-1，0.0067h-1和0.0083 h-1，反應64 h后，反應體系中PCB77殘留率分別為53.2%，64.1%和51.7%；納米Fe0、Si0雙元體系優(yōu)于單元體系，納米Si0：納米Fe0=1:10時對PCB7